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温室气体排放导致全球变暖问题对地球生态系统和人类社会构成主要威胁。二氧化碳(CO2)是最重要的一类人为温室气体。新兴的CO2捕集与封存(CCS)技术极具缓解气候变化的潜力。为此,本文开展了相关CCS技术的研究。研究包括利用工业废弃物电石渣进行CO2循环捕集和强化煤层气-甲烷(CH4)开采的CO2封存(CO2Sequestration in Coal Seams with Enhanced Coal-bed Methane(CH4)Recovery,CO2-ECBM)两方面内容。
本文主要研究结论包括:
论文第一部分主要基于煅烧/碳酸化反应循环捕集CO2工艺,研究了电石渣和广泛使用的天然CaO基吸收剂的CO2吸收性能。系统研究了温度、粒径和反应时间等重要参数对循环过程中电石渣的CO2吸收性能和反应动力学的影响。结果表明碳酸化循环捕集CO2过程中,电石渣的性能优于天然CaO基吸收剂。X射线衍射(XRD)分析表明电石渣在煅烧过程中生成钙铝石(Ca12Al14O33),该物质能够减小碳酸化循环过程中电石渣颗粒的烧结程度。过程分析表明在碳酸化循环捕集CO2工艺中,电石渣相对石灰石表现出更为优越的CO2捕集性能。
论文第二部分针对CO2煤层封存进行研究,考察了中国的四种煤阶煤的单组分CH4和CO2的超临界吸附行为。探明了温度和煤阶对吸附容量及有效扩散系数的作用规律。验证了利用Ono-Kondo格子模型描述煤的CH4和CO2吉布斯吸附等温线的有效性。
为了更真实地模拟CO2-ECBM工艺过程,本文通过建立新颖的实验方法和数据处理方法获得了向饱和CH4煤样注入CO2的相关信息。结果证实了CO2-ECBM技术的可行性。建立了CO2注入致使CH4解吸过程的概念模型。对于实施CO2-ECBM技术,建议采取先减压解吸CH4再注入CO2的方法以改善CO2封存效果。
本文还探讨了封存过程中煤和CO2之间的固-气作用关系。结果发现超临界CO2能够将煤基质中溶解的小分子烃类物质萃取出来。这些烃类物质具有向含水层运移的能力,因而需要评估CO2-ECBM技术对生态环境造成的负面影响。
最后建立了煤层封存CO2的方法体系,并以鄂尔多斯盆地为例,初步评价了位于该盆地深部不可采煤层的CO2封存潜力。初步评价结果表明鄂尔多斯盆地最适于CO2封存的两大区块的煤层气资源量和最大CO2封存量分别为2.11×108m3和0.73×106 t。