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本论文针对北京城乡结合部八家地区的大气颗粒物污染、北京市大气颗粒物的来源解析、煤燃烧和生物质燃烧所排放的颗粒物表征、颗粒物与含硫气体OCS、DMS的反应性进行了详细的研究,获得的主要研究成果有:
(1)八家地区存在着严重的颗粒物污染,地壳元素、硫酸盐、硝酸盐、铵盐、OC、EC是该地区颗粒物的主要组成部分,其中污染元素、二次气溶胶、OC、EC在细颗粒物PM2.5中的含量显著高于粗颗粒物PM2.5-10。颗粒物在0.03-1Oμm范围内呈单峰分布,峰值出现在1μm附近。源追踪揭示了该地区电子垃圾的拆卸活动是造成大气颗粒物Pb、Se含量异常的原因。亚微米颗粒物的表面分析揭示了其可能存在的煤飞灰、烟尘、矿物来源。该地区大气颗粒物的来源可能包括当地普遍存在的金属加工与制作。
(2)对长期监测(2001-2007)所获得的北京市PM2.5/PM10数据,在PMF和CMB软件辅助下进行了源解析,其存在6种相同来源:二次粒子、机动车排放、煤燃烧、本地土壤源、生物质燃烧和工业排放。污染源的年平均季节贡献值变化表明,二次粒子、机动车排放的贡献整体呈上升趋势,而土壤源和工业排放呈下降趋势。
(3)燃煤电厂排放颗粒物的研究表明,除尘器出口处的颗粒物质量分布呈双峰分布,数浓度在核模态、爱根核模态、集聚模态均出现峰值。污染元素随着颗粒物粒径的减小,其富集程度明显增加,在纳米颗粒物中,污染元素的富集系数最高,其元素分布中又以挥发性元素Na和S的含量最高。离子分析结果表明在纳米颗粒物中铵主要以硫酸铵和硝酸铵的形式存在,而在其它粒径段的颗粒物中,硫酸盐和硝酸盐还有其他存在形式。危害性评价结果表明,颗粒物的相对危害性随着粒径的减小呈指数形式增加。农村家庭炉灶生物质燃烧试验表明烹饪期间的生物质燃烧可引起当地颗粒物浓度的明显上升,其中的K、Na、Cl、OC、EC浓度增加,PAHs分析结果表明生物质燃烧生成的PAHs以强致癌性的五环和六环化合物为主,BaP可作为当地生物质燃烧的标记物。
(4)OCS与Al2O3的反应性研究表明:与OCS在Al2O3上的氧化反应相比,水解反应占据明显的优势,而OCS在真实的大气颗粒物上的反应并不明显,可能与大气颗粒物的复杂性有关。DMS和TiO2在光催化条件下,可发生明显的假一级反应,可为理解DMS在大气中的消耗提供新的解释。