【摘 要】
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宏观是微观的表象,宏观性质由微观结构决定。在有机半导体非晶薄膜中,分子微观结构是决定有机光电材料和器件性能的关键参数。当前有机半导体已广泛应用,进一步提升性能需要发展从分子到介观尺度的表征方法,拉曼光谱是其中探测分子微观结构的简单有效的工具,具有以下特点:（1）拉曼光谱源于分子极化率的改变,因此特别适用于环境-极化率敏感的有机半导体（π-电子离域体系）;（2）拉曼散射具有偏振依赖性,因此提供了一种
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宏观是微观的表象,宏观性质由微观结构决定。在有机半导体非晶薄膜中,分子微观结构是决定有机光电材料和器件性能的关键参数。当前有机半导体已广泛应用,进一步提升性能需要发展从分子到介观尺度的表征方法,拉曼光谱是其中探测分子微观结构的简单有效的工具,具有以下特点:（1）拉曼光谱源于分子极化率的改变,因此特别适用于环境-极化率敏感的有机半导体（π-电子离域体系）;（2）拉曼散射具有偏振依赖性,因此提供了一种探测分子取向的方法;（3）拉曼光谱具有非破坏性特征,可用于有机光电器件工作状态下的探测,获得实时的器件信息。本论文基于拉曼光谱散射技术研究了光电材料在外部环境作用下的分子构象转变过程（二级相变）以及晶体、薄膜中分子的取向问题;通过多光谱成像测试,建立有机发光二极管中微观结构变化与拉曼光谱的联系,探究微观变化与宏观性能的关系。本论文的工作包括以下三个方面:1.通过原位变温拉曼光谱对两种对苯撑乙烯类分子BPCNDSB[（2Z,2’Z）-3,3’-（[1,1’-biphenyl]-4,4’-diyl）bis（2-phenylacrylonitrile）]和PBNA[（2Z,2’Z）-3,3’-（1,4-phenylene）bis（2-（naphthalen-2-yl）acrylonitrile）]单晶结构变化进行研究,解释两者微观结构变化过程。BPCNDSB单晶在降温过程整个分子构象从倾向平面结构逐渐变得更为扭曲,通过温度依赖的拉曼峰观察到其相变温度为130 K。相变温度在晶体中存在空间差异,单晶中心处的构象更稳定,晶体质量相对于边缘区域更好。通过对PBNA单晶进行拉曼光谱检测,构建了拉曼散射强度与分子内扭转角以及分子间氢键距离的定量关系。2.基于单轴取向晶体与单轴取向角模型,利用偏振拉曼光谱研究了拉曼散射强度与分子取向角的依赖关系,建立拉曼强度与分子偏转角、取向角的关系,（I s∝K1cos~4βsi n~4θ+K2cos~2βsin~22θ）。通过相关计算得到适用于薄膜中的拉曼峰强与分子取向角的关系式（If=3/8A1sin~4（θ+A 4）+1/2A2sin~2 2（θ+A 4）+A3）,并利用该关系式得到薄膜中分子长轴的平均取向角度和分布。随着BPCNDSB薄膜厚度增加,分子取向角增大。3.使用共焦显微拉曼光谱仪,对工作状态下的有机发光二极管的同一微区进行多光谱成像测试,包括Raman光谱、PL（photoluminescence）光谱和EL（electroluminescence）光谱,研究活性层材料分布与分子聚集程度差异对器件性能的影响。综合三种光谱分析,在EL谱中皆显示为发光暗区的区域,其形成原因可能不同。器件的发光亮度同时受到活性层厚度以及分子聚集程度的影响,活性层厚度大或者分子聚集程度高都会导致EL发光亮度降低。两者在器件中都存在空间分布差异,导致EL成像图存在空间不均匀现象。厚度大且聚集程度高的区域电阻大,在器件工作时通过此处的电流小,不易形成降解。而结构疏松且厚度小的区域电阻小,在器件工作过程中通过此处的电流大,容易形成局部过热,加大化学键断裂的可能性。
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