【摘 要】
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随着全球塑料制品的生产和使用逐年增多,因废旧塑料制品丢弃而导致的环境问题也日益严峻。传统的废弃塑料处理方式比如焚烧和填埋等方法由于成本高、环境污染严重以及浪费土地资源等问题难以满足人们对节能环保型社会的追求,因此开发利用率高且环保的塑料回收方式迫在眉睫。化学回收法由于碳氢原子利用率高,回收产物结构可控等优点成为废弃塑料回收途径中最有前景的方法,其主要过程是通过热裂解和一系列催化反应,最终将废弃塑料
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随着全球塑料制品的生产和使用逐年增多,因废旧塑料制品丢弃而导致的环境问题也日益严峻。传统的废弃塑料处理方式比如焚烧和填埋等方法由于成本高、环境污染严重以及浪费土地资源等问题难以满足人们对节能环保型社会的追求,因此开发利用率高且环保的塑料回收方式迫在眉睫。化学回收法由于碳氢原子利用率高,回收产物结构可控等优点成为废弃塑料回收途径中最有前景的方法,其主要过程是通过热裂解和一系列催化反应,最终将废弃塑料原料转化为高附加值的产物。碳纳米材料因其独特的物理结构和化学性质被广泛应用于能源与环境等众多领域。在诸多制备碳纳米材料的方法中,化学气相沉积法因为具有参数可控、成本低和操作简便等特点,成为宏量制备碳纳米材料的主要方法。相对于液体和气体做碳源的工作,在化学气相沉积过程中利用固态碳源的研究仍然较少。本工作围绕着废旧塑料的化学回收,旨在使用高聚物颗粒及废弃塑料制品等固体碳源,通过化学气相沉积法,实现高附加值碳纳米材料的制备。主要工作内容如下:（1）使用两段式化学气相沉积设备,以氧化镁粉末负载的钴为催化剂,选取聚对苯二甲酸乙二醇酯、高密度聚乙烯、聚氯乙烯、低密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯和聚碳酸酯作为碳源实现了碳纳米管的粉体生长。其中使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、聚丙烯和聚苯乙烯实现了单壁碳纳米管的高质量且高产率生长。通过拉曼光谱和紫外-可见-近红外吸收光谱等表征方式证明在利用不同塑料聚合物催化制备的单壁碳纳米管具有相似的直径和手性分布。这主要归因于催化剂中还原生成的金属钴与氧化镁载体之间较强的作用力,具有催化活性的金属钴纳米粒子被牢牢地锚定在氧化镁载体表面,防止聚集形成大直径的钴纳米颗粒,从而在调控金属催化剂粒径分布的同时实现了单壁碳纳米管的生长。在此基础上,又采用化学气相沉积法,以氧化镁粉末作为生长模板,使用聚丙烯作为碳源,成功制备了层数可控的石墨化程度较高的石墨烯壳层结构。本工作实现了塑料聚合物到高附加值碳纳米材料的转化,丰富了废弃塑料的回收处理途径。（2）为进一步探究附着在氧化镁粉末上的金属纳米粒子在单壁碳纳米管生长中的催化行为,利用微波还原法制备了钯纳米粒子,并将其负载在氧化镁载体上制备出了粉体催化剂。选择高纯一氧化碳作为碳源,在较高温度下实现了高质量单壁碳纳米管的生长。拉曼光谱、紫外-可见-近红外吸收光谱和荧光光谱的结果表明,由钯合成的单壁碳纳米管具有较窄的手性分布,这主要是由于钯纳米颗粒的熔点较高,在较高的生长温度下能够在载体表面保持较高的分散性,从而实现较窄直径分布的单壁碳纳米管的合成。本工作丰富了贵金属固体催化剂生长单壁碳纳米管的催化剂体系,为进一步探索单壁碳纳米管的生长机理提供了实验基础。
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