【摘 要】
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Salen配体是有机化学领域中最重要的配体之一,能与不同氧化态的金属离子配位。传统固载M-Salen配合物的方法主要有浸渍法、离子交换法、瓶中造船法、化学嫁接法、溶胶-凝胶法、有机高分子聚合法等。固载化M-Salen在多相催化、CO2捕获、化学传感器以及电化学领域均有应用。固载化M-Salen催化剂在多相催化领域的应用虽有较多报道,但由于固载化催化剂的制备过程较为繁琐,其在化学合成反应中的实际应用
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Salen配体是有机化学领域中最重要的配体之一,能与不同氧化态的金属离子配位。传统固载M-Salen配合物的方法主要有浸渍法、离子交换法、瓶中造船法、化学嫁接法、溶胶-凝胶法、有机高分子聚合法等。固载化M-Salen在多相催化、CO2捕获、化学传感器以及电化学领域均有应用。固载化M-Salen催化剂在多相催化领域的应用虽有较多报道,但由于固载化催化剂的制备过程较为繁琐,其在化学合成反应中的实际应用尚面临催化剂成本高、稳定性差等诸多难以解决的问题。本文通过后修饰法,借助2,3-二氢苯并吡喃-4-酮开环产物与巯基之间的Michael加成反应,以廉价易得的巯基功能化二氧化硅材料（HMS-SH）为载体,将M-Salen嫁接到固体材料表面,进而得到有机/无机杂化材料HMS-Co-Salen催化剂。通过傅里叶变换红外、紫外可见光谱、X射线光电子能谱、场发射扫描电镜、透射电镜等分析表征手段证明该材料成功合成,具有预期的M-Salen结构片段。以上述HMS-Co-Salen为催化剂实现了N-甲基苯胺和氧化苯乙烯之间的开环反应,制备得到1,3-恶唑烷。在最佳条件下,目标产物产率最高可达70%。该材料可高效催化邻苯二胺和苯甲醛之间的氧化缩合反应制备2-苯基苯并咪唑,且催化剂TOF值及反应条件均优于文献报道的结果。HMS-Co-Salen还可催化邻氨基苯酚和异氰酸叔丁酯的氧化环化反应。HMS-Co-Salen催化剂在N-甲基苯胺和氧化苯乙烯之间的开环反应中可重复使用5次,且催化活性没有明显下降。
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