【摘 要】
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近年来,光催化技术在污水治理领域的应用越来越广泛,然而,传统光催化材料因其光谱响应范围窄、量子效率低等因素成为了其发展的瓶颈。超薄二维铋系半导体材料因其较高的光催
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近年来,光催化技术在污水治理领域的应用越来越广泛,然而,传统光催化材料因其光谱响应范围窄、量子效率低等因素成为了其发展的瓶颈。超薄二维铋系半导体材料因其较高的光催化活性和较大的光谱响应范围,具有光明的应用前景。鉴于此,本研究围绕超薄Bi2O2(OH)xCl2-x和超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合光催化材料,分别对其光催化性能及反应机理进行了研究。本研究主要内容如下:(1)采用简便易行的水热法制备了超薄Bi2O2(OH)xCl2-x(0≤x≤1)纳米片,通过多种表征手段研究了样品的物相组成、形貌特征以及电子结构等。分析结果表明,使用乙二醇和水作为水热反应的溶剂是导致Bi2O2(OH)xCl2-x样品中生成氧空位(Vo)的关键因素。同时,调节水热过程中的pH大小可以控制Bi2O2(OH)xCl2-x晶格中OH-的含量,并且能够控制Bi2O2(OH)xCl2-x纳米片的厚度。能级结构分析结果表明,Bi2O2(OH)xCl2-x晶格中OH-和Vo的引入都会使其对可见光谱的响应范围更大。(2)以环丙沙星(CIP)溶液为目标污染物,研究了不同Bi2O2(OH)x Cl2-x样品的可见光催化性能。实验结果表明Bi2O2(OH)xCl2-x-Vo-8样品具有最优异的可见光催化性能。此外,本研究还对Bi2O2(OH)xCl2-x样品的光催化机理进行了探讨,分析结果表明,空穴和超氧自由基(·O2-)在样品的光催化降解CIP过程中起着关键作用。Bi2O2(OH)xCl2-x晶格中OH-的引入使其具有更优异的分离光生载流子的能力,同时,其{001}晶面大量的Vo有助于提高其对O2的吸附能力,促进了·O2-的产生,从而有效的提升了其光催化性能。(3)采用固相法制备g-C3N4,并进一步在Bi4O5Br2水热合成过程中加入g-C3N4,成功合成出了超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合物样品。通过多种表征手段研究了复合物样品的物相组成、形貌特征以及能级结构等,分析结果表明,超薄Bi4O5Br2与g-C3N4特殊的二维形貌使得两者得复合物能够形成稳定牢固的异质结构,并且复合物样品对可见光谱的响应范围更大。(4)以罗丹明B(RhB)溶液为目标污染物,研究了超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合物样品的可见光催化活性,实验结果表明,Bi4O5Br2-10wt.%C3N4样品具有更好的可见光催化活性。此外,还对超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合物光催化剂样品的光催化机理进行了初步探讨,Bi4O5Br2和g-C3N4间的异质结构有利于其对光生电子和空穴的分离,因此,超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合物样品具有比单一的Bi4O5Br2和g-C3N4样品更好的可见光催化活性。因此,本研究对超薄Bi2O2(OH)xCl2-x和超薄Bi4O5Br2/g-C3N4复合光催化材料的研究为超薄二维Bi系的半导体材料的合成,以及其在环境领域的应用提供了一个新的思路。
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