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石墨烯材料因其独特的物理化学性质及其广阔的应用前景，一经发现便成为纳米科学领域的明星材料。近些年来，氧化石墨烯在生物医药领域获得了长足的发展并成为石墨烯应用研究的一个热点方向。上述应用研究的一个重要问题是探讨氧化石墨烯与生物环境组份的潜在相互作用以揭示其蕴藏的机遇与存在的限制。氧化石墨烯材料的纳米生物界面相互作用研究是进一步发展氧化石墨烯基生物材料及控制其纳米生物学效应的关键问题。本文主要围绕氧化石墨烯的纳米生物界面相互作用展开，探索了其界面相互作用的机制与本质，为氧化石墨烯纳米生物界面的优化设计提供了指导。本论文的工作内容和创新点主要表现在以下三点: 1.将表面增强红外吸收光谱严格的表面选择性与溶剂水分子极强的中红外区吸收相结合，通过监测不同分子间作用力屏蔽剂存在下氧化石墨烯诱导的磷脂膜界面水变化和磷脂膜差谱变化，深入揭示了氧化石墨烯与磷脂膜之间的弱相互作用力。研究发现氧化石墨烯在磷脂膜上的吸附与作用是多种作用力相互平衡的复杂过程，至少存在四种相互作用:静电排斥、静电吸引、氢键相互作用和疏水相互作用。氧化石墨烯与磷脂分子磷酸基团之间的氢键相互作用、与胆碱基团之间的静电吸引作用及疏水作用，是氧化石墨烯克服其与磷酸基团之间静电排斥作用从而吸附在磷脂膜上的主要驱动力。最为重要的是，我们首次鉴定了磷酸基团的双重角色和胆碱基团的疏水作用。 2.应用表面增强红外吸收光谱，以氧化石墨烯和羧基末端自主装单层膜作为潜在的布朗斯特酸-碱对，首次报道了氧化石墨烯纳米生物界面上的质子转移。研究发现，因氧化石墨烯独特的超薄二维结构，氧化石墨烯/水界面上解离的质子与碳骨架平面上紧邻的互相间彼此作用的含氧官能团可共组装为二维的氢键结合的可交换质子池，在相互作用界面上存在合适的布朗斯特碱时即可发生质子转移。 3.结合溶液化学和光谱学系统研究了氧化石墨烯与细胞色素C的界面相互作用。研究发现氧化石墨烯能够微扰细胞色素C活性中心结构，显著增强其过氧化物酶活性，随二者相互作用进行细胞色素C活性中心结构发生明显变化进而导致过氧化物酶活力降低。进一步研究发现细胞色素C在氧化石墨烯上的吸附与作用是多种相互作用力的协同结果，疏水和π-π堆积作用及静电吸引仅对细胞色素C活性中心的微环境有较小扰动，而氢键相互作用则是诱导细胞色素C活性中心结构变化的主要驱动力。此外，二者间长程的静电吸引作用能够显著促进短程的氢键相互作用，进而加剧氢键诱导的结构变化。我们还发现，在碱性环境中氧化石墨烯能够部分地还原细胞色素C。基于对二者间相互作用机制的认识，通过调控氧化石墨烯与细胞色素C间的界面相互作用力，我们成功地获得了过氧化物酶活力显著增强的纳米复合物。