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本论文利用高压单晶衍射及高压拉曼散射实验方法，在北京同步辐射装置上完成了LaB6和Cr2O3在高压下的结构相变情况和电荷密度分布变化情况的研究。论文主要内容包括以下两个部分: 1.LaB6在高压下的结构相变研究和电荷密度分布变化。 利用金刚石对顶砧压腔高压装置(Diamond Anvil Cell，(DAC))进行了LaB6的高压拉曼散射实验，结果表明，在0.1MPa-39.1GPa的压力范围内，LaB6的拉曼峰峰位随压力增加呈现准线性变化，没有出现明显转折点。在高压线站进行了高压单晶衍射实验，最高压力达到39.1GPa。数据分析表明:在该压力范围内，LaB6的高压结构一直保持为立方相结构Pm(3)m。对所得晶胞参数进行三阶Birch-Murnaghan方程拟合，得到体积模量及其导数分别为179(2)GPa和3.6(1)。根据结构精修结果得到了LaB6晶体中不同化学键键长随压力的变化，发现它们随压力的增加而缓慢减小。 在衍射数据的基础上，使用最大熵方法软件RainbowMEM得到了LaB6在不同压力下的电荷密度分布图。利用LaB6的电荷密度分布图，得到了不同压力下晶体中各化学键的键鞍点强度值。结果表明，随着压力增加，两种B-B键强度均增加，而La-B键和La-La键强度基本保持不变。使用第一性原理软件CASTEP，计算了LaB6的功函数在不同压力下的变化值，结果表明(100)切面功函数略有下降，而(110)切面功函数下降较快。结合不同切面对应的电荷密度变化情况，认为:正是由于不同化学键的强度变化，导致了(100)面和(110)面费米能的变化不同，进而导致了二者功函数变化情况不同。 2.Cr2O3在高压下的结构相变研究和电荷密度分布变化 使用DAC高压装置进行了Cr2O3的拉曼散射实验，结果表明:在15GPa以后，磁振子散射峰强度迅速增强，同时，在15GPa附近，Cr2O3的拉曼峰位线性拟合有一个小的转折。在北京同步辐射高压站进行了Cr2O3高压单晶衍射实验，数据分析结果表明:在25GPa前，晶体结构保持为六方相结构，且Cr-O键键长和O-O原子间距平滑变短。三阶Birch-Murnaghan方程拟合得到体积模量和其一阶导数值为255(3)GPa和4.1(3)（常压体积取288.73(A)3）。晶体c/a值在15GPa前较稳定，在15GPa后缓慢增加。通过最大熵方法得到了Cr2O3晶体的电荷密度分布变化，结果表明:在10-15GPa时Cr-O键键鞍点强度和O-O原子间鞍点强度明显增加，而在20GPa后略有下降。综合以上结果表明，在15GPa附近，Cr2O3晶体磁结构发生了顺磁结构→反铁磁结构的相变。