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本文的总体目标是利用数值模式,研究长江三角洲地区大气气溶胶和臭氧的时空变化特征,揭示控制其形成的关键气象因子和化学因子。该研究有助于全面认识长江三角洲的污染现状,了解大气污染成因,为污染控制对策的制定和污染源削减政策的实施提供依据,具有科学意义。
本文利用数值模式系统MM5-CMAQ,通过个例分析、敏感试验、过程分析等多种手段,对典型城市大气气溶胶和臭氧污染的成因加以分析,得出了长江三角洲地区大气气溶胶和臭氧的时空分布,并就东亚季风、排放源削减对大气气溶胶和臭氧的影响进行分析。主要研究结果如下:
(1)在杭州冬季的一次典型PM2.5污染过程中,一次排放源是PM2.5的主要贡献者,其次为平流输入和气溶胶的化学转化。扩散过程、干沉降、湿清除过程均使得PM2.5浓度下降。期间PM2.5峰值的出现是扩散过程减弱导致污染物累积造成的。外来污染物对杭州区域PM2.5的贡献达70%,不仅使PM2.5浓度上升,而且使污染持续的时间延长,然而本地排放源对PM2.5峰值也有重要贡献。
(2)对2011年夏季一次光化学污染过程的分析结果表明,长江三角洲地区的臭氧分布有明显的日变化。光化学反应过程和高层高浓度臭氧向地面的扩散过程共同作用,使白天的臭氧浓度上升,而与氮氧化物等的化学反应消耗了夜间的地面臭氧。夜间来自海洋的气流中氮氧化物含量较低,对臭氧残留层的形成有重要作用,而臭氧残留层的存在对次日白天地面臭氧最高值有重要的贡献。长江三角洲地区的臭氧控制类型有明显的日变化和逐日变化,并受排放源及气象条件等的影响,因此进行臭氧控制时,需要进行具体分析,而不能仅用VOCs或者NOx敏感来一概而论。
(3)长江三角洲地区的PM2.5浓度有明显的季节变化,其中1月平均浓度最高,10月次之,再次为4月,而7月最低。南京、苏锡常、上海以及杭州等大城市地区,PM2.5及其组分的质量浓度较高,浙江、安徽和江西三省交界处是PM2.5低值区。边界层平均PM2.5质量浓度比地面略低。1月PM2.5污染最为严重,其超标百分比最高,且平均PM2.5质量浓度均高于其他月份。7月PM2.5污染最轻,超标的范围较小,超标百分比也较低。长江三角洲地区的臭氧也有明显的季节变化,4月和10月的臭氧浓度最高,7月次之,1月最低。由于氮氧化物等的滴定作用,南京、苏锡常、上海和杭州等大城市地区月平均臭氧浓度较低,边界层内平均的臭氧浓度水平比地面高。四个月份中,长江三角洲地区1月和7月的日最高臭氧浓度较低,而4月和10月较高。受气温、风和降水等多方面因素的影响,PM2.5和臭氧浓度也存在显著的年际变化,弱季风年(2003年)长江三角洲沿海地区的PM2.5质量浓度比强季风年(2006年)高,而内陆地区的PM2.5质量浓度弱季风年比强季风年低。强季风年(2006年)长江三角洲地区的O3浓度大都比弱季风年(2003年)高。
(4)冬季,工业源削减使得大部分时刻的NO2、SO2下降,而PM2.5和O3有升有降。杭州区域平均NO2、SO2和PM2.5分别下降12%、18%、4.4%,平均O3上升2.3%。机动车源削减使得大部分时刻的NO2下降,而O3有升有降,杭州区域平均的NO2、SO2和PM2.5分别下降8%、3.4%、1.7%。夏季,工业源削减使所有时刻的NO2、SO2和PM2.5下降,O3有升有降,杭州区域平均的NO2、SO2和PM2.5分别下降11%、20%和4.7%,而O3上升了0.9%,机动车源削减使得所有时刻的NO2下降,O3有升有降,区域平均的NO2、SO2和PM10分别下降6%、1.4%、0.6%,而平均O3上升了0.5%。下降量日变化与污染物日变化对比分析表明,无论冬季还是夏季,无论工业源削减还是汽车源削减,污染物峰值时刻所对应的下降量均最大。