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非线性光学研究领域的一个重要发展趋势是：提出、发展和完善可用于表征各种材料光学非线性的技术，拓展表征技术的使用范围；寻找光学非线性极强、响应快的材料。发展非线性光学新材料和新技术已经在光频变换、光通讯、光信息处理、非线性光子器件等研究领域显示出了广阔的应用发展前景。而新研制的非线性光学材料是否具有应用前景，必须对其光学非线性进行评价，所以表征技术至关重要。正是基于这一原因，选择了非线性光学表征技术和新型材料的光学非线性作为本论文的主要研究内容。本论文的主要创新点包括以下三部分：其一，发展并完善了已有的高斯光束和Top—hat光束Z—扫描光学非线性表征技术的理论体系：使得从实验上测得的Z—扫描曲线，容易提取出被测材料的非线性光学系数。其二，提出并发展了一种新的Z—扫描表征技术，即准一维狭缝光束Z—扫描表征技术；该技术除了具有Z—扫描技术共有的高灵敏度优点之外，尤其是大大地改善了由于材料的不均匀性等所导致的信号不稳定性。其三，利用这些技术，研究了几种材料的光学非线性，并探讨了其非线性机理。主要研究内容如下：
1．基于高斯分解法，首次给出了任意孔径任意非线性折射相移(包括非线性样品仅具有(2n+1)阶非线性折射以及同时具有三阶和五阶非线性折射效应)时的高斯光束Z—扫描归一化透过率解析表达式；在实际数值模拟过程中，解析表达式的求和上限不能无限大，找到的最佳求和上限，可以很方便地拟合实验测量的Z—扫描曲线；还简要讨论了材料同时具有三阶和五阶非线性折射效应时双光子吸收对Z—扫描曲线的影响。
2．首次提出了新的三阶非线性光学表征技术—准一维狭缝光束Z—扫描表征技术，理论研究表明该技术的灵敏度和帽顶光束Z—扫描技术相仿，并且是高斯光束法的2.5倍；该表征技术的显著优点就是极大地抑制了样品缺陷对实验测量结果的影响；给出了精确确定薄样品的非线性折射系数和非线性吸收系数的经验表达式；用二硫化碳所做的准一维狭缝光束Z—扫描实验验证了该理论。
3．首次发展了帽顶光束Z-扫描技术估算材料的三阶和五阶非线性折射系数的精确方法，该方法对三阶和五阶非线性系数为同号和异号均适用；研究发现用通常的方法可以得到三阶非线性折射系数，却不能准确获得五阶非线性折射系数；测量了分散黄(DY—7)薄膜的非线性光学效应，获取了该样品的三阶和五阶非线性折射系数，并简要讨论了其物理机理。
4．首次提出了帽顶光束Z—扫描技术中，分离和估算非线性吸收系数和非线性折射系数的新方法。使用帽项光束Z—扫描技术测量了不同辐射光强下新型铁电薄膜Bi2Nd2Ti3O12的光学非线性；用布居数从新分布模型，合理解释了该材料的非线性吸收和非线性折射产生的物理机制。
5．系统研究了两光子和三光子吸收共存时的开孔高斯光束Z—扫描归一化透过率曲线的特性；考虑到薄样品中两光子和三光子吸收之间存在耦合，通过引入耦合函数，首次找到两光子和三光子吸收共存时的开孔Z—扫描曲线的解析表达式；全面论证了该理论的正确性，利用该理论可以很容易地通过开孔Z—扫描实验曲线来鉴别和估算两光子和三光子吸收系数。
6．基于Adomian分解法，首次用级数的形式给出了两种饱和吸收模型的开孔高斯光束Z—扫描曲线的解析表达式；找到了级数的最佳求和上限，可以很方便地拟合实验测量结果，进而全面洞察材料的饱和吸收特性；实验上首次测量了侧链型偶氮聚合物薄膜—聚6-[1-(4-(4-硝基偶氮苯基)酚氧基)哌嗪]己基甲基丙烯酸酯(Pda)薄膜在不同光强下的Z—扫描实验曲线，获取了该材料的饱和特征强度，讨论了其光学非线性产生的物理机制。