负载铁催化剂光助降解有机染料的研究

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环境污染已成为影响人类生存和可持续发展的全球性问题。工业废水以及农业生产和食品加工过程中排放的废水均含有大量有毒和生物难降解的有机污染物如苯酚、氯苯酚、硫化物、有机染料等,现有的环保技术又难以彻底处理这些污染物。基于各种活性氧自由基强氧化性的高级氧化技术(AOTS)是当今环保领域的前沿性研究热点,该法力求使有机污染物彻底降解和矿化。其中Photo—Fenton反应具有较为广阔的应用前景。该技术以铁为催化剂,在光和H2O2作用下,高效降解水中有机污染物。但是,实际应用要求固定铁催化剂,以方便液固分离和多次循环使用。针对这一目的,本论文开展了有关铁催化剂的负载化研究,通过可见光和H2O2作用下催化剂对水中有机染料污染物降解的考察,比较了不同负载或制备的铁催化剂的光反应活性和稳定性。 第3章首先研究了Fe3+直接加入对TiO2光催化降解有机染料活性艳红X3B的影响及其反应机理。实验发现,加入Fe3+能明显加快光催化降解X3B的反应速率,其主要原因是Fe3+对TiO2光生电子的捕获促进了光生电子-空穴对的分离,X3B和Fe3+的吸附也有助于这一过程的有效进行。可能是由于Fe2+吸附能力较差,难以被TiO2表面光生空穴等氧化,体系缺少Fe3+/Fe2+循环,一旦Fe3+全部转化为Fe2+,X3B降解不再加快。这一研究成果将会对Fe掺杂TiO2光催化剂的研究产生重要的影响。 第4章重点研究了各种离子交换树脂作为铁的载体。研究发现,阳离子型或阴离子型离子交换树脂负载的铁催化剂仅对阳离子型或阴离子型有机染料的光催化降解有效;而两性树脂负载的铁催化剂则对阴、阳离子型有机染料的降解皆有效。这主要归结于染料能否被催化剂显著吸附。所有负载型催化剂均具有较好的可见光稳定性。但是,在UV照射下两性树脂负载催化剂发生Fe3+脱落,而H2O2能有效抑制铁脱落,有利催化剂Fe3+/Fe2+循环。 第5章则以具有独特层间结构的天然粘土为载体。研究发现,这类负载型铁催化剂不仅能吸附阴阳离子有机染料,而且能在近中性pH环境中,在可见光和H2O2作用下降解这些有机染料。7次循环实验表明,光催化体系降解染料MG性能稳定。
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