常温常压催化湿式氧化法催化剂的制备及性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lvlianpeng2009
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染料废水的处理是水处理领域的难点和热点。催化湿式氧化工艺(catalytic wet oxidation,简称CWO)通过加入催化剂和氧化剂,能够产生具有强氧化能力的·OH,从而有效地降解污染物,因此,CWO工艺在染料废水的处理中具有很大的优势。与传统湿式氧化法(wet air oxidation,简称WAO)相比,CWO工艺在一定程度上使得反应条件趋于温和,但从目前的研究来看,大多数CWO工艺仍然是在一定的温度和压力下进行。催化剂是CWO工艺的核心。本文在前期研究的基础上,采用分层浸渍法制备了Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂,对其结构进行了表征,并以三种模拟偶氮染料甲基橙(methyl orange,简称MO)、酸性橙(acid orange,简称AO)及活性黑(reactive black,简称RB)为目标降解物,考察了其在常温常压催化湿式过氧化氢氧化(Catalytic Wet Peroxide Oxidation,简称CWPO)和常温常压催化湿式空气氧化工艺(Catalytic Wet Air Oxidation,简称CWAO)中的催化活性,还对Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂的失活与再生进行了研究。研究表明,当钛的掺杂量为1%,焙烧温度为450℃,焙烧时间为2h时所制得的Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂的催化活性最高。采用BET、XRD、SEM、XPS、XRF等测试手段对制备的催化剂进行表征,分析结果表明钛的引入,有效增大了催化剂的比表面积和总孔容,提高了活性组分铁在催化剂表面的分散度,并有效地抑制了铈在使用过程中的溶出现象。活性试验表明该催化剂有较高的催化活性,常温常压条件下,在150min内,对甲基橙、酸性橙、活性黑的脱色率分别可达到98.09%、93.17%和64.25%;同时对COD和TOC也有较高的去除率。以500mg/L的模拟酸性橙染料废水为研究对象,考察了染料在常温常压CWPO和常温常压CWAO工艺中的降解动力学。通过建立的动力学方程可知,CWPO工艺的活化能为20.64KJ/mol,反应速率常数1.0923,CWAO工艺的活化能为17.35KJ/mol,反应速率常数4.5053,由此可见,在所研究的实验条件下,染料在CWAO工艺中的降解速率高于在CWPO工艺中的降解率。最后对催化剂的失活与再生问题进行了研究。结果表明,含碳、氮、硫
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