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历经上亿年的进化，生物体利用无机矿物通过自组装形式进化出多种组织器官用以实现不同的生理学功能。牙釉质就是其中一个典型例子。尽管牙釉质的主要成分为脆性羟基磷灰石(HAP)，但是牙釉质的多层次跨尺度结构赋予了它优异的承载能力和抗损伤性能，从而能够以极高的周次和随机的频率服役工作而不发生严重损坏。因此，本研究以成熟的大熊猫臼齿和野猪獠牙为研究对象，旨在系统表征两种牙釉质的组织结构与力学性能，并揭示分级结构特点及其与力学性能的关系，以期为高性能人造材料设计提供有益的启示。 本文首先利用各种显微分析技术分别对大熊猫和野猪牙釉质从宏观到纳米尺度的分级结构进行观察和描述，结果表明两种牙釉质均具有以自下而上的方式自组装而成的纤维状分级结构，且该结构大致可分为四个不同尺度的结构层次。该系统的一级结构是纳米级纤维状羟基磷灰石晶体。这些纳米纤维相互平行排列，并在釉质蛋白的粘合作用下捆绑构成了下一级结构单元-釉柱。釉柱内HAP纤维取向并不完全一致，而是随着纤维远离釉柱的中轴线而逐渐向各自的釉间质区方向偏转。釉柱的排列方式决定了釉质类型（第三级结构），不同釉质类型，其釉柱的排列取向相差较大。不同釉质类型通过特定的三维排列方式进一步组装成最后一级结构-釉质层。对比这两种动物牙釉质的微观结构特点，能够发现二者区别主要在于结构基元的特征尺寸上。这种结构尺寸的差异性很可能与各自的生活与饮食习性有关。 通过采用显微硬度技术和纳米压痕技术分析载荷大小、结构取向、加载位置以及水合状态等因素对大熊猫牙釉质表观力学性能的影响，研究结果表明:表观硬度随载荷的增加而缓慢降低，但压痕韧性几乎维持不变。大熊猫牙釉质的力学性能具有明显的各向异性，相比于平行釉柱加载，当加载方向与釉柱轴向垂直时，牙釉质表现出相对较高的硬度和压痕韧性。此外，牙釉质表现出独特的力学性能梯度，即局域力学性能随着厚度位置的不同而变化，随着距咬合面厚度的加深，牙釉质的硬度逐渐降低，而压痕韧性显著上升，这种性能梯度特点是由化学成分的不均匀性以及微观结构取向的梯度变化引起的。此外，水合状态会对牙釉质的力学性能产生显著影响，水合条件下牙釉质表现出更突出的压痕韧性、能量吸收能力以及蠕变能力。 对大熊猫牙釉质压痕行为的研究结果表明，釉质的破坏方式和韧化机制与其结构密不可分。当加载方向与釉柱轴向平行时，牙釉质的破坏方式以柱间开裂为主，裂纹总是沿着釉柱鞘扩展;随着施加载荷的增大，当裂纹扩展到内层釉质时，由于釉柱取向的逐渐变化，柱间裂纹会发生连续的偏转和扭曲，从而有效限制了损伤沿纵向的发展。而当加载方向与釉柱轴向垂直时，釉质内部的损伤表现为釉柱的折断，并且裂纹发生大角度偏转与分叉，从而起到增韧效果。此外，压痕形貌表明釉牙本质界对损伤向牙齿内部的发展起到显著的阻碍作用。在纳米尺度下，釉柱的变形方式主要表现为纳米晶化和晶体转动，并且单晶纤维在变形过程中会萌生少量的刃型位错，这些变形机制有利于限制损伤的扩展。 通过采用扫描电镜原位三点弯曲实验分析了野猪獠牙中的裂纹扩展行为，并且进一步证实了牙釉质的损伤方式和增韧机制与釉柱取向的关系。起始裂纹扩展阶段，由于釉柱取向与开裂方向平行，裂纹更倾向于沿薄弱的釉柱鞘扩展，但随着裂纹深入釉质内部，由于内层釉柱交替相间排列，断裂方式由柱间开裂和穿柱断裂两种模式组成。此外，断裂过程中还会伴随着裂纹偏转、扭曲以及分叉等一系列韧化机制。最后，对裂纹扭曲和偏转机制的定量分析结果表明，这两种韧化机制均能够引起裂纹尖端等效应力强度因子的降低，从而使得裂纹扩展阻力逐渐增大，并且应力强度因子下降的程度表现出从外层到内层先增大后趋于稳定的趋势。