【摘 要】
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甲硝唑(MNZ)是一种硝基咪唑类抗生素衍生物,在临床上经常用于预防和治疗由细菌、厌氧菌和原生动物等引起的感染疾病。此外,MNZ也经常用于鱼和家禽饲料中的添加剂中以消除寄生虫。因此,MNZ容易在动物和水产养殖以及肉类加工业的废水中积累。近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化技术广泛应用于废水中难降解有机污染物的降解。与羟基自由基相比,硫酸根自由基的氧化电位更高,降解有机物更为高效彻底;硫酸根自由基的半衰
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甲硝唑(MNZ)是一种硝基咪唑类抗生素衍生物,在临床上经常用于预防和治疗由细菌、厌氧菌和原生动物等引起的感染疾病。此外,MNZ也经常用于鱼和家禽饲料中的添加剂中以消除寄生虫。因此,MNZ容易在动物和水产养殖以及肉类加工业的废水中积累。近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化技术广泛应用于废水中难降解有机污染物的降解。与羟基自由基相比,硫酸根自由基的氧化电位更高,降解有机物更为高效彻底;硫酸根自由基的半衰期较长,更为稳定,可以充分地与有机物反应,降解有机物的速率更快。因过硫酸盐(PS)具有溶解度高,氧化电位高,稳定性强等优点,从而作为产生硫酸根自由基的前驱体被广泛使用。本论文对热活化过硫酸盐(TAP)降解MNZ进行研究,主要的研究内容和结果如下:(1)本论文研究了温度、溶液的初始pH、PS浓度、污染物浓度以及水中常见组分(氯离子、碳酸氢根和腐殖酸)对于TAP降解MNZ效能的研究。研究结果表明在这些因素的影响下,MNZ的降解很好的拟合准一阶动力学模型(R~2>98.8%)。MNZ的降解速率常数随着初始PS浓度和温度的增加而变大。温度对于MNZ的降解速率常数的影响很好的拟合Arrhenius方程,通过拟合方程计算出的活化能为100 kJ/mol。MNZ的降解速率常数随着污染物和水中常见组分浓度的增加而变小。(2)在单因素的实验基础上,采用响应曲面设计方法(RSM)中的BBD方法优化了MNZ的降解实验条件,并对实验结果进行二次多项式拟合,由方差分析结果表明,推导出的模型是有意义的。模型的相关系数R~2=0.9989,表明MNZ降解率的实际值和预测值具有较好的一致性。(3)分析了TAP降解MNZ的机制。电子顺磁共振(EPR)光谱实验证明了TAP体系中的主要自由基是硫酸根自由基和羟基自由基;猝灭实验表明了硫酸根自由基对MNZ降解的贡献比例较大。反应10 h后,MNZ的矿化度达到97.2%。建立并验证了TAP降解MNZ在最优条件下的动力学模型,模型符合准一级动力学模型。
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