【摘 要】
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本论文由两章组成。第一章为金属-氮卡宾参与的有机反应，分为两节。第一节综述了金属-氮卡宾参与的有机反应研究进展;第二节为铁(Ⅱ)-氮卡宾参与的类-Curtius重排反应及其在二
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本论文由两章组成。第一章为金属-氮卡宾参与的有机反应，分为两节。第一节综述了金属-氮卡宾参与的有机反应研究进展;第二节为铁(Ⅱ)-氮卡宾参与的类-Curtius重排反应及其在二吲哚甲烷仿生合成中的应用。第二章为新颖自然杀伤T细胞外源性抗原的合成及初步构效关系研究。 第一章第一节金属-氮卡宾参与的有机反应研究进展 本章综述主要介绍了过渡金属催化的氮卡宾的迁移插入反应，包括反应中间体的制备和反应机理。我们将近期报道的有关过渡金属催化的氮卡宾参与的反应分为四大类:C=C双键的氮杂环丙烷化、C-H键的插入反应、C=C双键的氨基羟基化和硫代亚胺化。其中，手性金属试剂催化的氮卡宾的不对称C-H胺化已经取得了长足的进展并在天然产物和药物合成中得到了广泛的应用。 第一章第二节铁(Ⅱ)-氮卡宾参与的类-Curtius重排反应及其在二吲哚甲烷仿生合成中的应用 我们发现了从异羟肟酸到异氰酸酯的类-Curtius重排反应。该反应通过铁(Ⅱ)催化的对官能化的异羟肟酸N-O键的断裂生成铁(Ⅱ)-氮卡宾复合物引发。我们成功地将该重排反应应用到二吲哚甲烷的仿生合成中。该合成策略经历以下的过程:通过铁(Ⅱ)催化的对官能化的异羟肟酸N-O键的断裂生成铁(Ⅱ)-氮卡宾复合物，接着发生类-Curtius重排生成吲哚异氰酸酯，同时类似生源合成途径失去异氰酸根离子形成吲哚亚胺，最后和吲哚反应得到了二吲哚甲烷产物。 第二章新颖自然杀伤T细胞外源性抗原的合成及初步构效关系研究 高等真菌来源的异羟肟酸类前体化合物表现出了一定的激活人自然杀伤T细胞和细胞因子选择性释放的特性。在此工作基础之上，我们设计并通过通用的合成路线完成了8个异羟肟酸类衍生物的合成，并对其中4个化合物做了前期的初步构效关系研究，结果表明这类化合物可以特异性激活人自然杀伤T细胞和细胞因子选择性释放。相比前体化合物，合成的化合物的免疫活性有了一定程度的提高。
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