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众所周知,大气温室效应是人类目前所面临的最大环境问题。温室效应是由以CO2为代表的温室气体的大量排放造成的,化石燃料燃烧产生的CO2占人类活动引起的CO2排放量的80%,其中电厂烟道气CO2排放量占30%,因此从电厂烟道气捕获回收CO2是削减温室效应的主要手段。
本论文首先介绍了几种主要的烟气脱除CO2的方法:吸收分离法、膜分离法、吸附分离法、低温蒸馏法等技术工艺。吸收分离法是目前国内外电厂回收CO2的主要方法,对CO2吸附吸收效果,回收率可达90%,但是存在溶剂用量大,运行能耗高,溶剂易氧化降解等缺点。目前在膜分离法中,膜材料多为高分子材料,耐热性能差,成本高且使用寿命短等特点。而低温冷凝方法使用于浓度较高的CO2(>90%)纯化,不适于低浓度的电厂烟道气中的CO2的捕获。由于电厂烟道气具有出口温度高、气体组成复杂、气体流量大、CO2分压低等特点,采用上述几种方法捕获其中的CO2均需要大量的额外能耗。因此,从能量的有效利用以及CO2回收成本方面考虑,采用吸附法捕获电厂烟道气中的CO2成为目前研究和关注的焦点。
鉴于固定床吸附分离操作是各种不同吸附分离工艺(固定床、移动床、循环流化床、模拟移动床、变压吸附等)的基础。为此,本论文采用固定床动态评价装置对吸附剂在CO2-N2混合气中的CO2吸附性能进行评价,在对CO2吸附动力学进行研究的同时,还进行了数学拟合。
实验主要以吸附剂的穿透时间、饱和吸附量、穿透吸附量作为评价指标,对CO2在负载不同质量分数的MgO/Al2O3的吸附剂的吸附性能进行研究。本实验中采用等体积浸渍法合成吸附剂,研究得出MgO负载量为10wt%的吸附剂的效果最好,并利用BET,XRD,红外光谱等表征手段对吸附剂进行了表征。
通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能,考察了吸附温度,气体流量、吸附剂颗粒大小、脱附温度、脱附时间等因素对吸附剂吸附CO2性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al2O3吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明:MgO负载量为10wt%的吸附剂,在吸附温度为55℃左右,流量为45ml/min动态吸附量最大;进行多次吸脱附实验,吸附量未见明显降低;从比较吸附前后的吸附剂表征结果来看,MgO/Al2O3吸附剂具有稳定的物质结构和孔道结构。
根据CO2吸附行为特征和实际实验条件,本论文采用Deactivation Model进行数学模拟,研究表明数学模拟结果与CO2吸附动力学实验结果基本相符,证实Deactivation Model可以在忽略轴向扩散影响的条件下,模拟具有多孔结构的吸附剂和吸附质之间的非催化气-固反应过程。