【摘 要】
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共价有机骨架材料（Covalent Organic Frameworks,COFs）是一类新型多孔有机聚合物,通过强共价键连接有机构筑单元制备而成。COFs材料拥有较大的比表面积、高度可调节的孔道结构、优异的化学稳定性和热稳定性、可选的结构单元以及丰富的官能团等优点,广泛应用于气体吸附、储存、催化、光化学与传感等多个领域。现阶段COFs材料的连接方式主要为亚胺键连接,使用此种方式连接的COFs普遍
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共价有机骨架材料（Covalent Organic Frameworks,COFs）是一类新型多孔有机聚合物,通过强共价键连接有机构筑单元制备而成。COFs材料拥有较大的比表面积、高度可调节的孔道结构、优异的化学稳定性和热稳定性、可选的结构单元以及丰富的官能团等优点,广泛应用于气体吸附、储存、催化、光化学与传感等多个领域。现阶段COFs材料的连接方式主要为亚胺键连接,使用此种方式连接的COFs普遍存在含有孤对电子的氮原子,容易发生配位反应,加之COFs材料本身的长程共轭结构,使得COFs材料在荧光传感方向具有很大的潜力。COFs材料发展迅速,衍生出多种具有不同应用的功能化COFs材料。从制备工艺来看,合成功能化COFs材料通常有两种途径:合成前修饰和合成后修饰。对于合成前修饰,由于需要考虑修饰后单体的兼容性,并不适用于所有类型的COFs,相比之下合成后修饰可以引入更多的功能化基团,具有普适性。从合成方法来看,COFs材料的合成通常使用热溶剂法、机械研磨法、微波法和室温合成法。热溶剂法由于其反应过程中存在自纠正功能成为常用合成COFs材料的方法,但存在操作复杂、合成量较小等缺点。在本论文中,我们基于亚胺键的连接设计并构筑了两种新型功能化COFs材料,分别为通过后修饰法合成的COF-CB和改进的热溶剂法大量合成的COF-DHTA-m,分别对其结构和性质进行了系统研究,将其应用于金属离子的荧光检测。主要内容包括以下两部分:1、以2,5-二羟基对苯二甲醛（Dha）和1,3,5-三（4-氨基苯基）苯（Tab）为原料通过后修饰法两步合成新型COFs材料（COF-CB）,第一步使用热溶剂法合成骨架COF-DhaTab,第二步通过威廉姆森醚反应将咔唑基团接枝到COF-DhaTab骨架中得到终产物COF-CB。所制备的COF-CB材料具有独特的孔道结构,不仅包含原始COFs骨架中的大量氮原子与氧原子,还存在咔唑基团的紧密堆积。我们将COF-CB作为荧光传感器对Pb2+进行了特异性识别,该COFs结构中的氮原子和氧原子与Pb2+配位后在540 nm处产生较强的荧光发射,其原因在于配位能够抑制COF-CB本身的PET效应以达到荧光增强的效果。COF-CB作为一种“开启”型荧光传感器,检出限低至1.479μM。2、基于单体Dha和四（4-氨基苯基）乙烯（ETTA）通过改进的热溶剂法合成了COF-DHTA-m材料,对比以往复杂的实验方法,优化之后的方法具有良好的可操作性。所制备的COFs的DMF分散液在300 nm的波长激发下显示较弱的荧光,这是由于COFs材料本身的PET效应所导致。向COF-DHTA-m分散液中加入Al3+后,在350 nm处的荧光显著增强,因此能实现对于Al3+的选择性灵敏检测,检出限低至0.927μM。COF-DHTA-m作为荧光增强型传感器检测结果可靠性较强,可以很好地应用于实际水样中。总之,该工作为大量、简便合成功能化COFs材料提供了新思路。
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