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富煤、贫油、少气的能源结构造成了我国煤炭资源的大量燃烧,释放出SO2,NOx等污染性气体。传统的脱硫技术存在耗水量大,硫资源无法回收利用的缺陷。因此开发资源化节水脱硫技术是我国现代化进程的迫切需求。活性碳(焦)脱硫过程是利用其发达孔隙将污染气中SO2吸附,在表面杂原子或碳缺陷构成的活性位处催化氧化,O2、H2O存在下形成硫酸回收利用[1,2]。众多研究者针对活性焦脱硫过程中孔结构的影响达成共识,但表面化学性质的影响机制存在分歧。活性焦的主要组成“类石墨微晶”是由石墨烯堆积而成,石墨烯可用来模拟活性焦的基本组成构架。同时石墨烯作为一种新兴二维简单碳材料,易于进行化学改性和官能团调控。本文基于石墨烯探究传统活性焦类复杂碳材料对SO2催化转化过程中表面化学性质的影响。氧化石墨烯[3]可简称为GO(Graphene Oxide),是以石墨为原料,液相氧化还原法剥离制备石墨烯[4]的中间产物,通过强氧化试剂氧化石墨得到。GO表面含有丰富的含氧官能团,其中羧基分布于碳网的边缘[5],羟基和环氧键位于碳网的内部[6]。调控GO表面官能团,选择性地去除或保留特定基团,可以针对性的探究单一官能团对SO2吸附的影响。目前有多种方法可对GO表面官能团进行调控。为探究典型碳材料的不同氧官能团对SO2的吸附效果,采用Hummers方法制备氧化石墨烯(GO),采用水合肼、乙二胺、Na OH液相还原GO得到残留不同氧官能团的还原氧化石墨烯,通过冷冻干燥获得GO与RGO气溶胶。真空加热的方式能[12]去除GO大部分位于边缘的含氧官能团。通过用其与未去除官能团的GO对比,获得边缘官能团对SO2转化的效果。液相反应探究石墨片层边缘官能团对SO2的吸附效果。采用SEM、XRD观测材料的物理结构变化,FTIR、XPS表征化学组成变化。碳材料表面含氧官能团都是有羰基、环氧基、羟基三种基本含氧官能团组合而成。通过固定床脱硫实验结果得到,位于石墨烯边缘的羧基和羰基对SO2化学吸附过程中有促进作用,而位于氧化石墨烯内部的羟基和环氧键对SO2吸附没有作用。羰基是促进SO2转化的中心官能团。利于SO2的吸附氧官能团存在于碳网边缘,即微晶边缘官能团具有催化功能。碳材料表面含氮官能团以吡咯型氮和吡啶型氮为主;对SO2的转化起促进作用。微晶边缘碳是碱性位点。增加边缘碳的含量可提高材料的碱性,即失电子能力。为制造更多微晶边缘官能团,以KOH为活化剂对褐煤进行活化。KOH在石墨烯片层间进行刻蚀,得到内部具有孔洞的多孔石墨烯,比表面积高达3100m2/g。高的比表面积是由被KOH刻蚀后形成的边缘和内部均被刻蚀的石墨烯片层组成的。经过掺杂氮元素后,多孔碳SO2吸附能力提高。本文结果可指导制备高性能脱硫活性焦,同时为多孔碳材料的设计提供借鉴。