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随着环境污染和能源枯竭等问题的日益突出,发展绿色可再生能源是现阶段亟需解决的严峻问题。半导体光催化剂受到光的激发能够诱导发生一系列光化学反应用于光催化产氢、CO2还原、固氮和有机污染物降解。金属半导体光催化剂一直占据着光催化领域的主要地位,金属半导体拥有良好的催化活性、较广的可见光响应范围以及良好的电子传输带来的高效的界面电荷传输效率等诸多优点,然而大多数金属半导体对耐光腐蚀能力较差导致循环稳定性较差,原料成本较高且在实验过程中可能造成一定的环境污染,因此不太符合当前的绿色发展理念。在2008年福州大学王心晨教授报道了一种非金属聚合氮化碳作为一种新型非金属聚合氮化碳(g-C3N4)作为一种非金属可见光响应的光催化剂应用在光催化分解水引起了广泛的关注。然而,单一的氮化碳难以实现太阳能光催化的中的广泛应用,由于单一的g-C3N4受光激发产生的电子空穴对复合异常剧烈且电荷的平均自由程较短,因此大大影响了在光催化反应中的性能。本研究通过对g-C3N4改性和构建异质结光催化剂来促进光催化性能。首先,将传统方法制备出的块状g-C3N4通过二次热剥离和超声细胞破碎仪剥离成超薄二维氮化碳,这种超薄二维结构能够大大缩短载流子的扩散路径。我们还可以通过热聚尿素和硫脲的混合物制备出多孔g-C3N4(Pg-C3N4),得到了较大比表面积,有助于提供足够的反应活性位点。此外,g-C3N4由于其合适的能带结构可以作为一种支撑材料,将g-C3N4与其他金属半导体光催化剂复合来构建大面积异质结,这种构建的大面积异质结能够促进光生载流子的分离效率和界面电荷的传输效率。我们首先合成了银表面等离子共振增强的Pg-C3N4/Ag2MoO4异质结复合光催化剂,这大大提高了载流子的分离效率。我们首先将Ag2MoO4纳米片原位生长在Pg-C3N4上。当收到光子辐照时,产生了Ag纳米颗粒,当受到的光子频率与金属粒子的固有频率一致时就产生了局域的表面等离子体共振效应。通过Ag纳米粒子的表面等离子共振效应,可以增强材料的光吸收能力。在银纳米粒子光照下产生表面等离子共振效应时,热电子从银纳米颗粒上脱落,表面留下空位,此时银纳米粒子就作为一个电子媒介将Pg-C3N4导带上的光生电子传输到Ag2MoO4导带上,促进了光生电子空穴对的分离,从而大大提高了光催化活性。在此工作基础上构筑了Z型异质结Pg-C3N4/SnS2复合光催化剂,这种异质结界面大大提高了界面电荷的传输效率,同时Z型光催化系统利用了Pg-C3N4较高负的导带位置和SnS2较正的价带位置,在促进载流子分离效率的同时还增强了材料的氧化还原能力。我们又利用二乙烯三胺(DETA)杂化Sn2S3获得了Z型异质结Pg-C3N4/Sn2S3-DETA复合光催化剂,这里DETA的引入不仅是作为一种表面活性剂达到了调控了Sn2S3的形貌,而且可以作为一种有机连接剂使得两个组分形成一个紧密的接触面。引入DETA这种有机溶剂能够有效地调节Sn2S3的粒径大小增大材料的比表面积提供了较多的反应活性位点,并且使得其带隙结构得到很好地控制。同时这种DETA可以作为一种稳定剂也提高了材料的光催化稳定性。最后我们通过计算Pg-C3N4和Sn2S3的功函数并结合XPS结合能的变化确定了Z型异质结的形成。光催化CO2还原反应中产物的选择性也很重要。我们还制备了胺化的CdSe-DETA原位生长在Pg-C3N4纳米片上,形成了Z型Pg-C3N4/CdSe-DETA异质结复合材料,而且还达到了产物的选择性还原,CO选择性高达93.5%。因此,设计g-C3N4基复合光催化剂将会为探索合成新型先进光催化剂提供非常有价值的思想。