【摘 要】
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我国是世界上最大的聚酯生产国和消费国之一，聚酯工业的发展对我国国民经济的发展具有重要意义。聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)是目前国内外备受关注的新型聚酯材料，性能十分优异，
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我国是世界上最大的聚酯生产国和消费国之一，聚酯工业的发展对我国国民经济的发展具有重要意义。聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)是目前国内外备受关注的新型聚酯材料，性能十分优异，在日用品化学、材料化学及薄膜塑料等领域应用广泛，未来市场前景广阔。1,3-丙二醇(1,3-PDO)作为PTT的生产原料，其市场需求量必然十分巨大。目前已知的1,3-PDO生产工艺主要有丙烯醛水合氢化法、环氧乙烷氢甲酰化法、环氧乙烷氢酯基化法与生物法。环氧乙烷氢甲酰化法是目前比较成熟的生产工艺，在生产成本及产品质量等方面具有优势，是目前1,3-PDO最主要的生产方式。由于国外对该工艺技术垄断，国内1,3-PDO产业中一直存在工艺技术落后、产能低、市场需求严重依赖进口等不足，这造成了PTT聚酯产业链中生产原料滞后的不利局面，开发具有自主知识产权的1,3-PDO生产工艺意义重大。 羰基化反应在低碳资源高附加值利用、高效绿色制备羰基官能团化合物中具有众多优势，自1938年被首次报道以来，受到国际学术界与工业界的广泛关注，先后有甲醇羰化法制备乙酸，丙烯羰化法制备丁醛等工艺成功实现了工业化。但传统羰基化反应催化剂多以羰基铑、羰基钴为主，存在价格昂贵且不稳定，分离回收使用复杂等不足。 本文以环氧乙烷氢酯基化法为研究路线，1,3-丙二醇的中间体3-羟基丙酸甲酯(3-HPM)为目标产物，针对现有常规羰基化催化剂中存在的不足开发出新型钴锌/钴铜双金属配合物催化剂，考察了配合物制备过程中配体、金属盐、还原剂、溶剂等因素的影响，对配合物催化环氧乙烷羰化反应的工艺条件进行了优化。通过实验，确定出最佳的催化剂体系和催化剂使用条件，尝试结合反应中主副产物与配合物催化活性中心理论探讨反应机理。具体内容与结论如下: (1)在本课题组前期工作的基础上，首先制备出锌/铜配合物，卤化钴与上述配合物经还原作用制备得到钴锌/钴铜双金属配合物催化剂，考察了配体、金属盐、还原剂、溶剂等因素在配合物制备中的影响，结果表明，钴锌/钴铜双金属配合物催化剂制备条件温和，催化剂催化活性高。 (2)通过GC-MS定性分析了反应产物的组成，以羰基钴反应活性中心理论为基础，结合反应中的主副产物，探讨了环氧乙烷羰基合成3-HPM的反应机理。 (3)以环氧乙烷转化率与3-HPM选择性为考察指标，对催化剂的使用工艺条件进行了探索，得出环氧乙烷羰基化法合成3-羟基丙酸甲酯的最佳反应条件为:反应温度70℃，反应CO压力为5.0MPa，催化剂添加量n(CoX2)/n(EO)为2.0％，还原剂添加量n（还原剂）∶n(Co)=1∶1，反应时间4h，并对催化剂的循环使用性能进行了考察。
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