【摘 要】
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固定床渣油加氢是重质油轻质化的一个典型工艺过程,其反应类型属于扩散控制的催化反应。而渣油中的沥青质平均相对分子质量大,氢碳比低,杂原子含量多,容易引起加氢催化剂的积
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固定床渣油加氢是重质油轻质化的一个典型工艺过程,其反应类型属于扩散控制的催化反应。而渣油中的沥青质平均相对分子质量大,氢碳比低,杂原子含量多,容易引起加氢催化剂的积炭与中毒,阻碍了加氢装置的长期运转。目前关于沥青质对渣油加氢的影响的研究,主要集中于渣油中沥青质的含量对渣油加氢体系的影响。本文在高压反应釜内模拟了固定床渣油加氢反应过程,考察了反应条件对渣油产物分布以及渣油中各组分含量和结构参数变化的影响。利用XRD、IR和1H-NMR物理测试仪器对渣油加氢前后的沥青质进行了详细表征,并结合元素分析和相对分子质量数据,借助于计算化学软件ChemWindow模拟出了沥青质的平均分子结构模型。
不同条件下渣油加氢反应产物分布结果表明,渣油加氢反应是一个扩散控制的顺序催化反应过程,同时伴有大量的热放出。加氢催化剂可以明显改善加氢裂化产物的分布和裂化反应产物的性质,降低裂化气体和抑制缩合生焦反应的发生。且催化剂的孔径和孔体积越大,活性成分含量越高,催化剂的活性越高。提高反应温度,反应速率加快,渣油转化率和汽柴油收率增加,同时结焦率也增加。延长反应时间,催化剂积炭严重,虽然渣油转化率也增加但是焦炭的产率增幅明显。
不同反应条件下渣油内各组分的结构变化表明,在渣油转化过程中,不同组分的反应历程不同。在低温、较短的反应时间条件下,渣油中的饱和分、芳香分、胶质和沥青质主要发生裂化反应,因而饱和分组分含量增加,相对分子质量减小;芳香分、胶质和沥青质含量减少且相对分子质量减小。相反,在高温、较长的反应时间条件下,胶质和沥青质发生缩合反应,沥青质相对含量及缩合度增加。
渣油加氢前后沥青质分子结构变化研究表明,加氢后沥青质的分子体积明显变小。从XRD图谱分析可知,加氢后沥青质的缔合度减小;IR图谱分析表明沥青质中氧是以-OH形式存在的,且加氢后沥青质的烷基侧链变短。利用计算化学ChemWindow模拟出的沥青质平均分子结构模型中的结构参数与实测值吻合良好,说明构建的沥青质平均分子模型是合理的。
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