【摘 要】
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该文在Rh-Mn-Li/SiO中添加了Fe助剂.结果表明,加入少量Fe,催化剂合成C含氧化物的时空收率由331.6增加到457.5 g/kg·h,并保持良好的生成C2含氧化物选择性.对催化剂的Rh担载量进行了优化.结果表明,高载量催化剂生成C2含氧化物的选择性对溫度敏感,温度升高选择性快速下降;低载量催化剂对温度不敏感;通过提高反应温度可使低载量催化剂达到与高载量催化剂相同的C含氧化物收率.考察了
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该文在Rh-Mn-Li/SiO<,2>中添加了Fe助剂.结果表明,加入少量Fe,催化剂合成C<,2>含氧化物的时空收率由331.6增加到457.5 g/kg·h,并保持良好的生成C2含氧化物选择性.对催化剂的Rh担载量进行了优化.结果表明,高载量催化剂生成C2含氧化物的选择性对溫度敏感,温度升高选择性快速下降;低载量催化剂对温度不敏感;通过提高反应温度可使低载量催化剂达到与高载量催化剂相同的C<,2>含氧化物收率.考察了不同载量催化剂的单位铑的催化效率(Rh效率).结果表明,在恒定的反应条件下,催化剂的Rh效率(g-C2oxy/g-Rh·h)随着Rh载量增加而增加,达到最大值后下降.温度升高,Rh效率最大值向低Rh载量方向移动.综合考虑催化剂的活性、选择性、催化剂的Rh效率、工业消耗以及对设备的要求,认为,反应温度为583~593K,催化剂Rh担载量为1~2wt.％最为合适.考察了载体SiO<,2>的影响.结果表明SiO<,2>对催化剂CO加氢性能影响很大.原位红外实验表明,助剂的加入使线式吸附的CO发生了红移,促进了Rh基催化剂上吸附CO的活化.CO-TPD实验表明,在Rh/SiO<,2>中添加助剂后,提高了催化剂上强吸附的CO量.这可能是由于助剂Mn、Li、Fe与Rh组分形成活性中心,该活性中心上能够吸附并活化CO,使高温反应时催化剂上有足够的CO参与反应,提高了催化剂的活性.TPSR实验生成的CH4量与CO-TPD中CO脱附量的比较表明,依次加入助剂Mn、Li、Fe,催化剂上未解离的CO比例提高,催化剂表面上未解离的CO浓度增大,有更多的CO参与插入反应.这可能是助剂提高C<,2>含氧化物的选择性和时空收率的原因.
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