【摘 要】
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以水为氧源光催化有机底物氧化可为还原质子产氢提供必要的质子和电子源,是人工模拟光合作用的重要途径之一。由于此反应一般只涉及两个电子和两个质子的转移,在热力学上比太
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以水为氧源光催化有机底物氧化可为还原质子产氢提供必要的质子和电子源,是人工模拟光合作用的重要途径之一。由于此反应一般只涉及两个电子和两个质子的转移,在热力学上比太阳光分解水生成氧气和氢气更容易发生,因此具有现实意义。为实现廉价、高效的光催化有机底物氧化体系,本文针对这一领域目前存在的缺点,基于过渡金属配合物制备了6种钌催化剂(Rul-Ru6)、4种铁催化剂(Fel-Fe4)、4种锰催化剂(Mnl-Mn4)和2种钴催化剂(Col-Co2)以及[Ru(bpy)3]Cl2、5,10,15,20-四吡啶基锌卟啉(Znl)和[ZnT(N-Me-4-Py)P]Cl4(Zn2)三种光敏剂。在以水作为溶剂和氧源的情况下,对这些配合物在光敏剂/电子牺牲受体/催化剂三组分均相体系中可见光驱动苄醇到苯甲醛氧化的活性进行了考察和筛选。研究结果表明,以Ru3为催化剂、Znl为光敏剂,转化数TON达到37,超过了相同催化剂下以[Ru(bpy)3]Cl2为光敏剂(TON：32)时的催化活性,证明了非贵金属光敏剂代替贵金属光敏剂的可行性。此外,以[Ru(bpy)3]Cl2为光敏剂、Fel为催化剂,苄醇氧化的转化率达到19%,TON达到48,此数值与本文活性最高的贵金属催化剂Ru5催化活性相当,仅次于以往报道的三组分体系中活性最高的钌催化剂,表明非贵金属催化剂完全可以替代传统的贵金属催化剂,高效催化有机底物的选择性转化。本研究为设计具有应用前景的,高效、廉价的光催化体系提供了新的途径。
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