高比容量锂离子电池用钛酸锂负极材料的制备研究

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石墨是商用锂离子电池负极的主要材料,其理论容量为372mAh/g。由于该类材料循环稳定性较差、能量密度较低,不能满足人们对大比容量储能设备的要求;而且在高倍率和过充情况下形成的锂枝晶容易刺破隔膜,造成电池短路而发生爆炸,存在较大的安全隐患。因此开发出安全性高、能量密度大、倍率性能好、循环稳定性好、使用寿命长的锂离子电池是非常必要的。尖晶石型钛酸锂被称为“零应变”材料,并且具有非常平稳的充放电平台,被认为是一种理想的负极材料;硅具有非常高的理论比容量,是取代石墨作为大容量负极材料的理想替代材料之一。为提高材料的电化学性能,本文以纳米化与复合材料新型结构复合为出发点,系统的研究水热法合成纳米钛酸锂的影响因素,并采用化学气相沉积法制备硅碳复合纳米管阵列。主要研究内容及结果如下:(1)静态水热法合成钛酸锂纳米颗粒及其性能表征。结果表明,钛锂源比例、pH、反应温度、反应时间、煅烧温度等因素对钛酸锂的合成有影响作用。其中,煅烧温度对钛酸锂的合成影响作用最大。在800oC热处理后得到的钛酸锂粒径均一、结晶度高、纯度高;经过100次循环后库伦效率几乎为100%,每次容量衰减率小于0.35%,具有较好的容量保持率。通过对粒径的控制与分析,该方法合成钛酸锂的机理是原位置换反应。(2)动态水热法合成钛酸锂纳米管。在静态水热法的基础上,加入磁搅拌驱动力,来合成大比表面积长钛酸锂纳米管。该材料具有较高的电化学反应活性,在0.5C电流密度下,首次放电比容量达到173.1 mAh/g;在5C电流密度时容量仍保持为135 mAh/g,具有较好的倍率性能;经过100个循环后容量仍为166.8mAh/g,库伦效率在10个循环后保持稳定并接近100%。(3)采用化学气相沉积法合成硅碳纳米管并与钛酸锂复合。以阳极氧化铝为模板,化学气相沉积法合成硅碳复合纳米管阵列,通过调控硅碳源比例,调节管径和壁厚可控的纳米管阵列。复合纳米管外侧碳传输电荷,内侧的空隙缓冲硅体积膨胀,提高电池的循环性能和稳定性。在0.5C时首放比容量为1700mAh/g,达到理论比容量,50次循环后比容量仍保持在1300mAh/g以上。
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