用对-双(二甲基锂氧硅基)苯和α,ω-二锂氧基-聚四甲基对硅苯撑硅氧烷引发环四硅氧烷嵌段共聚研究

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第一部分、二苯基-二甲基-二苯基三嵌段共聚硅氧烷的合成及表征.该文采用阴离合方法合成了二苯基-二甲基-二苯基三嵌段共聚硅氧烷(PMP),研究了聚合条件并对产物的结构进行了表征.该文采用了新的双硅氧负离子引发剂:对- 双(二甲基锂氧硅基苯和α,ω-二锂氧基-聚四甲基对硅苯撑硅氧烷,由于反离子为锂离子,因而最大限度地减小了重排反应,所以得到了嵌段共聚物.类似的研究,文献中常用的原料为六甲基环三硅氧烷(D<,3>)和六苯基环基硅氧烷(P<,3>),而该文采取了活性较差的八甲基环四硅氧烷(D<,4>)和八苯基环四硅氧烷(P<,4>),并采用了一种新的促进剂N,N-二甲基乙酰胺,达到了预期效果.该文还研究了反应温度、反应时间、引发剂用量和促进剂对聚合反应的影响,促进剂选用与单体的重量比范围为0.19-0.24%,于160-170℃反应4h形成M段,190℃下反应6h形成P段.利用粘度及HNMR、IR、UV、DSC和TGA等对产物进行了表征.DSC测试发现在高温区260-390℃范围内有液晶转变峰,熔点在415-475℃之间,并伴有分散放热现象.无论是液晶转变区间还是熔点都随样品中ph2sio链节含量的增加而增加.TGA分析表明在分聚含物分子量大致相近的情况下,此嵌段共聚物的热稳定性随分子中(ph2sio)链节增多而增加.用逐步沉淀分级的方法研究了嵌段共聚物的分子量分布,结果表明分子量分布较宽,而且ph2sio链节含量越高,分子量分布越宽.为了去掉产物中的低分子物质,研究人员采用石油醚,然后用无水乙醇抽提的办法,除去未反应的单体及低分子物质,使分子量分布变窄.第二部分、PMTMP型三嵌段共聚硅氧烷的合成及表征.该研究采用一种新的催化剂辛酸乙胺,使对-双(二甲基羟基硅基)苯缩合聚合为α,ω-二羟基聚四甲对硅苯撑硅氧烷(TMPS),并研究了反应温度、反应时间、催化剂用量对反应的影响,同时利用粘度及<1>HNMR、IR、X射线衍射(WAXD)及TGA等对缩聚产物的结构和性能进行了表征.采用逐步沉淀的方法研究了分子量分布得到了分布较窄的α,ω-二羟基四甲基对硅苯撑硅氧烷.将聚四甲基对硅苯撑与丁基锂反应制备了α,ω-二锂氧基聚甲基对硅苯撑硅氧烷,然后用其引发活性较差的D<,4>和P<,4>开环聚合合成了二甲基-对(硅基氧硅基苯)-二甲基三嵌段共聚硅氧烷(MTM)和二苯基-二甲基-对(硅基氧硅基苯)-二甲基-二苯基五嵌段共聚硅氧烷(PMTMP)对反应条件、产物的结构进行了研究.该文研究了反应温度、反应时间、引发剂和促进剂对聚合产物的影响.实验证明N,N-二甲乙酰胺对此类聚合是一种有效的促进剂.开环聚合始终是在无水无氧的条件下进行,160-170℃反应6h形成M段,190-200℃反应7h形成P段,并利用粘度<1>HNMR、IR、TGA等对产物结构和性能进行了表征.TGA测试证明在分子量相近的情况下MTM要比PDMS的热稳定性好,而PMTMP五嵌段共聚硅氧烷更是一种耐温性很好的有机硅材料,具有一定的应用前景.
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