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“高效、实用、绿色、低碳“已经成为当今社会对新型储能体系的统一指标。锂离子电池具有能量密度高、使用寿命长、绿色环保等优点而被认为是最有前景的二次电池。目前商业化锂离子电池普遍采用碳类负极材料，该材料虽具有循环寿命好等优点，但其理论比容量较低(372mAh/g)，是真正限制锂离子电池能量密度进一步提升的根本原因。因此，研究和开发新型的高容量负极材料显得尤为迫切。
锡负极因其较高的理论比容量(994mAh/g)，已成为锂离子电池高容量负极研究的热点之一，但锡电极存在的问题是，随着锂离子的反复嵌脱，电极产生较大的体积变化最后导致电极粉化失效，大大降低了其循环寿命。本文以锡基负极为研究对象，采用Material Studio软件中的CASTEP模块，对Sn-Sb合金体系中Sn0.75Sb0.25合金相的电子结构和嵌锂性质进行了模拟计算;同时，综合利用化学还原、沥青包覆等手段，制备出了Sn-Sb@C和Sn-Sb-Ni@C复合材料，并采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析(EDS)、透射电镜(TEM)、循环伏安(CV)、恒电流充放电(GC)等方法，分析了该复合材料的形貌、成份、微结构等对其电化学性能的影响，得到的主要结果如下:
(1)本文采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势方法，利用Material Studio软件中的CASTEP模块，对Sn-Sb合金体系中Sn0.75Sb0.25合金相的总能、嵌锂形成能、体积膨胀系数、理论比容量及嵌锂电位等进行了模拟计算。结果表明，对于LixSn0.75Sb0.25，当x＜4时，嵌锂形成能随嵌锂量增加而缓慢增大，当x＞4时，嵌锂形成能急剧增大，之后随嵌锂量增加又呈缓慢增大的趋势;当x＜3时，生成的Li-Sn-Sb合金相具有较大的体积膨胀，造成较大的不可逆容量损失。而当x增大到4时，体积膨胀急剧增加，这是因为此时锂离子嵌入的是该体系的正四面体位置，该位置的嵌锂会引入巨大的体积膨胀。当4＜x＜6时，锂离子开始嵌入正八面体的位置，此时生成的Li-Sn-Sb合金相几乎没有任何体积变化，所以不可逆容量损失较小，对提高材料的循环稳定性有利。
(2)采用化学还原法，制备出了纳米级的Sn-Sb合金，并通过沥青包覆制备出了Sn-Sb@C复合材料，研究了不同比例(15wt％、20wt％、25wt％、30wt％)的碳包覆对材料循环性能的影响，结果表明，当碳包覆量为25 wt％时，Sn-Sb@C复合材料的首次效率达82.67％，在循环25周后容量稳定在558 mAh/g，表现出相对较好的循环性能。这主要是因为，碳包覆量较少时，合金颗粒被包覆的不完全，在充放电过程中还可发生较大的体积膨胀，造成较大的不可逆容量损失，而过多的碳虽然会提高材料的循环性能，但碳的容量较低，会导致材料的嵌锂容量下降，因此选择适当比例的碳包覆对材料的循环性能和容量均有帮助。
(3)采用化学还原法，制备出了Sn-Sb-Ni三元合金，退火后Sn-Sb-Ni合金发生分解，得到Sn-Sb相、Sn-Ni相和Ni-Sb相，并通过沥青包覆制备出了Sn-Sb-Ni@C复合材料，研究了不同比例(20wt％、25wt％、30wt％)的碳包覆对材料循环性能的影响，结果表明，当碳包覆量为25wt％时，Sn-Sb-Ni@C复合材料的首次效率达88％，在循环25周之后容量稳定在450 mAh/g，表现出相对较好的循环性能。这主要是因为，碳包覆量较少时，合金颗粒被包覆的不完全，在充放电过程中还可发生较大的体积膨胀，造成较大的不可逆容量损失;而过多的碳虽然会提高材料的循环性能，但碳的容量较低，会导致材料的嵌锂容量下降，因此选择适当比例的碳包覆对材料的循环性能和容量均有帮助。