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随着信息时代的到来，通讯技术、IT技术和光电子学等应用领域取得了飞速的发展，人们对非线性光学材料提出了更高的要求。有机非线性光学材料同无机非线性光学材料相比，具有非线性光学系数大、响应快、可加工性好、价格低廉等突出优点，引起了人们越来越多的关注。但人们把主要精力集中在传统型的有机非线性光学材料上，对有机离子类的非线性光学材料研究较少。近年来，研究结果证明有机离子类的非线性光学材料具有最好的二阶非线性和三阶非线性，这逐步引起了人们的重视，成为有机非线性光学材料中新的前沿方向。
本论文研究新型有机二阶、三阶非线性光学材料的分子设计、合成、结构和光学性能的关系，重点对有机离子类化合物非线性光学材料的二阶、三阶非线性光学性能进行了研究，探索了有机离子类材料的非线性性质与结构的关系，为非线性光学材料理论的发展提供支撑。
本论文各章的主要内容如下：
第一章简要介绍了有机非线性光学材料的基础知识，包括非线性光学效应，有机非线性光学材料的分子设计理论、结构、分类和测试，综述了有机离子类化合物作为有机二阶、三阶非线性光学材料的研究进展，以及它们的结构与非线性性能关系的研究情况。在此基础上，提出了本论文的设计思想和主要内容。
第二章中，我们通过理论分析和计算，设计了一大类三种新型的咪唑阳离子、丙二腈阴离子的两性离子有机二阶非线性光学材料，并对其进行了详细地合成研究，最终首次合成得到了一种新型咪唑阳离子、丙二腈阴离子的两性离子有机二阶非线性光学材料。我们对新型的两性离子进行了核磁、红外，紫外-可见吸收和质谱的表征，并对其性能包括二阶非线性、光学透过性、耐热性能和三阶非线性进行了研究，结果表明两性离子是一类非常优秀的有机非线性光学材料。我们还研究了四(三苯基膦)钯催化合成2-芳基丙二腈的合成方法学，为两性离子的合成指明了方向。
第三章首次设计并合成了一个新型的咪唑类离子液体，并对其结构通过了核磁的确认。通过分析，我们得出该离子液体具有良好的二阶非线性性能的结论。该离子液体还可以进一步作为一个新型两性离子的原料，增加两性离子的种类。
第四章我们设计并合成了一类七甲川花菁类有机三阶非线性光学材料，并运用Z-Scan技术研究了它们的三阶非线性性能，结果表明在800nm波长激光下，花菁的三阶非线性不佳，但具有较强的非线性可饱和吸收特性，可以应用于激光材料和锁模材料。
第五章我们用湿化学法成功地制备出了石墨烯水溶液和薄膜，研究了石墨烯的非线性可饱和吸收特性和三阶非线性性能，结果说明石墨烯具有非线性可饱和吸收特性，推拉电子基的结构对非线性性能的产生有至关重要的影响。