【摘 要】
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原子、分子和固体中的电子量子态所参与的过程是在皮秒-飞秒-亚飞秒超快时间尺度上演化。飞秒激光与气相原子、分子相互作用产生高次谐波（high order harmonic-HHG）是一种高度
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原子、分子和固体中的电子量子态所参与的过程是在皮秒-飞秒-亚飞秒超快时间尺度上演化。飞秒激光与气相原子、分子相互作用产生高次谐波（high order harmonic-HHG）是一种高度的非线性过程。它所产生的高频率光源可以从极紫外（10-100eV）延伸至软x射线（100-200eV）区。高次谐波产生是阿秒科学领域发展的关键技术。利用HHG对激光场的椭偏依赖结合偏振门等技术可以来产生孤立阿秒脉冲。半经典“三步模型”机理可以解释高次谐波的产率随椭偏率的增加而减小。在本论文中,我们利用泵浦探测光路系统结合自制平场光栅光谱仪,测量了中心波长为800nm飞秒激光与气体相互作用产生的依赖于椭偏率的高次谐波产率的变化关系。研究了椭圆偏振驱动激光脉冲产生高次谐波的光谱特性。在实验上比较了分子N2和原子Ar高次谐波产生的椭偏依赖特性,发现分子与原子的谐波产率在激光椭偏依赖关系中存在明显差异。分子对驱动激光椭偏率的依赖性比原子弱。这种现象是由于分子比原子在电子复合过程中有更大的有效复合截面。我们还研究了准直分子的谐波产生,其实验结果表明椭偏率依赖于分子准直和价键轨道的宇称结构。即由于N2的最高占据轨道是σg轨道,CO2的最高占据轨道是πg轨道,准直N2和CO2分子产生的高次谐波强度与驱动激光场的椭偏依赖关系有明显差别。对于N2分子,高于第21级次的谐波,当分子轴与激光脉冲椭圆偏振主轴垂直时对椭偏率的依赖性比分子轴与激光脉冲椭圆偏振主轴平行时弱(?εperp>?εpara);而CO2分子,高于第13级次的谐波,当分子轴与激光脉冲椭圆偏振主轴垂直时对椭偏率的依赖性比分子轴与激光脉冲椭圆偏振主轴平行时强(?εperp<?εpara)。这是由于CO2分子受破坏性干涉的影响,使破坏性干涉与有效光复合截面之间存在竞争关系。CO2的椭偏依赖实验也表明增加激光脉冲椭偏率能够使复合电子波包移出破坏性干涉区。
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