【摘 要】
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锂硫电池卓越的容量及能量密度使其成为了研究的热点,并且硫具有自然界存在丰富、无毒、环境友好的特点。然而锂硫电池的进一步应用仍然面临着重重阻碍,其中有硫的不导电性造成活性物质利用率较低;中间产物多硫化物在电极间来回“穿梭”,会导致活性物质得不到充分的利用;硫与其还原产物密度差异引起的体积膨胀造成的正极材料的损坏等。因此本文引入钼基化合物材料:二硫化钼和三氧化钼并对其进行修饰作为正极材料来克服锂硫电池
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锂硫电池卓越的容量及能量密度使其成为了研究的热点,并且硫具有自然界存在丰富、无毒、环境友好的特点。然而锂硫电池的进一步应用仍然面临着重重阻碍,其中有硫的不导电性造成活性物质利用率较低;中间产物多硫化物在电极间来回“穿梭”,会导致活性物质得不到充分的利用;硫与其还原产物密度差异引起的体积膨胀造成的正极材料的损坏等。因此本文引入钼基化合物材料:二硫化钼和三氧化钼并对其进行修饰作为正极材料来克服锂硫电池面临的困难,主要研究内容和结果如下:（1）二硫化钼（MoS2）作为单层及夹层对锂硫电池电化学性能的影响。通过简单的水热合成法制得二硫化钼/石墨烯（MoS2/G）及二硫化钼/碳纳米管（MoS2/CNTs）复合材料。将MoS2/G及MoS2/CNTs复合材料与硫复合作为锂硫电池的正极,同时将MoS2/G及MoS2/CNTs作为夹层涂布在碳纳米管/硫（CNTs/S）正极上作为锂硫电池的正极材料,来探究MoS2作为单层及夹层对锂硫电池性能的影响。结果表明:MoS2/G作为夹层表现出优异的电化学性能。这是因为MoS2/G中间层可以作为二次集流体对硫进行循环利用,并且石墨烯（G）具有较强的导电性,是锂硫电池修饰电极的理想材料。同时在MoS2/G夹层间,MoS2边缘的钼硫键配位不足,有利于有效吸附多硫化物,改善锂硫电池电化学性能。碳纳米管/硫@二硫化钼/石墨烯（CNTs/S@MoS2/G）正极在0.5 C下的初始放电容量为984.9 m Ah·g-1,450次循环后容量仍有713.8 m Ah·g-1,每次的容量衰减率只有0.061%,表现出理想的电化学性能。（2）通过热处理合成三氧化钼（MoO3）,将MoO3和碳纳米管（CNTs）以一定比例混合,其中MoO3不仅是一种极性过渡金属氧化物,而且其存在较大的带隙,带隙间具有氧空位可以吸附多硫化物,缓解穿梭效应。同时片状的MoO3可以有效的固定活性物质硫,作为硫的载体。但是MoO3纳米片的导电性较低,在没有导电材料的情况下,无法作为电极材料,因此引入了CNTs。最后确定出最佳MoO3和CNTs比例为3:7时具有最优的电化学性能。其中MoO3和CNTs比例为3:7的含硫正极记为3-MoO3/CNTs/S。3-MoO3/CNTs/S正极在0.1 C下的初始比容量为1237.0 m Ah·g-1。在0.5 C下初始放电容量为976.9 m Ah·g-1,循环800次仍有391.4 m Ah·g-1,每次容量衰减为0.075%。（3）通过溶剂蒸发法将聚乙二醇（PEG）包覆在MoO3/CNTs/S上并确定最佳包覆量。PEG具有醚类键并且与醚类电解液润湿性较好,使得电解液的流动性增加从而增加活性物质硫在电解液中的溶解能力,达到提高容量的作用。结果显示包覆量为2.5%时的正极具有最佳的电化学稳定性。PEG包覆量为2.5%时的含硫正极记为2.5-PEG@MoO3/CNTs/S。在0.1 C下2.5-PEG@MoO3/CNTs/S电极初始放电容量为1327.4m Ah·g-1。在0.5 C下的初始容量为992.9 m Ah·g-1,循环了800次之后容量仍有462.5m Ah·g-1,每次的容量衰减率仅为0.067%。
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