生物炭强化高铁酸钾去除水中As(Ⅲ)的效果与机理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gymc2009
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砷是有毒元素,我国《生活饮用水卫生标准GB5749-2006》规定饮用水中总砷的浓度不得超过10μg/L。部分地区自然水体中砷元素含量较高,严重威胁人体健康。高铁酸钾氧化吸附对水体砷污染具有较好的控制效果,但高铁酸钾生产成本高,不易存储运输,研究可降低高铁酸钾用量的同时提高砷去除率的方法具有重要意义。砷在水中具有三价As(Ⅲ)和五价As(Ⅴ)两个价态,其中As(Ⅲ)比As(Ⅴ)的毒性和流动性更强,危害更大。本研究选取As(Ⅲ)为研究对象,利用少量生物炭(biochar)强化高铁酸钾对As(Ⅲ)的去除,通过对比高铁酸钾单独去除As(Ⅲ)与生物炭单独去除As(Ⅲ)的去除率,证明了生物炭强化高铁酸钾去除As(Ⅲ)具有优异的效果,去除率从57%提高到90%,增加了33%。通过扫描电镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、X射线光电子能谱分析(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)对反应产物进行了表征分析,探究生物炭强化高铁酸钾去除As(Ⅲ)的机理。反应后样品中C元素含量从82.6%降低到65.7%,O元素含量从17.4%提高到33.4%。XPS分析显示强化反应后,生物炭中C=C、C-C、C-H键的含量从76.03%降低到31.48%,C-O键的含量从21.25%提高到29.56%,C=O键的含量从1.49%提高到30.33%,COOH键的含量从1.23%提高到8.63%。生物炭表面存在较多官能团,加入的高铁酸钾与其反应,提高了生物炭的比表面积、吸附性能、含氧官能团的数量以及铁的氧化性能。反应产生的纳米级铁颗粒物γ-Fe2O3、Fe OOH具有良好的吸附性能,最后铁颗粒物与生物炭吸附As(Ⅴ)后共沉,将As从溶液中去除。研究发现生物炭热解温度会通过影响表面官能团的种类数量而影响生物炭的强化效果,制备温度为800℃的生物炭强化效果最佳,600℃的生物炭效果次之,400℃的生物炭效果最差。生物炭/高铁酸钾体系去除As在不同p H范围内均有强化效果,在酸性条件下较好,p H为6.5时具有最优的强化效果。探究了水体中几种典型阳离子如Ca2+、Mg2+、NH4+,几种典型阴离子如SO42-、PO43-、B4O72-,和一些可能影响去除效果的离子Fe2+、Fe3+、Al3+以及腐殖酸对生物炭强化高铁酸钾去除As(Ⅲ)的影响。发现Ca2+、SO42-对As(Ⅲ)的去除效果影响不大,NH4+、Fe3+在中等浓度下出现了抑制作用,Mg2+、Fe2+在低浓度下有促进作用,Al3+出现了抑制效果;PO43-对体系砷的去除随着浓度的升高,抑制作用不断增强,最后趋于平衡,PO43-会络合高铁酸根,影响高铁酸钾的氧化性能,从而降低去除效;B4O72-对砷的去除有轻微的抑制作用;腐殖酸会占据新生态铁氧化物表面吸附位点、竞争高铁酸钾氧化剂、造成新生态铁氧化物团聚从而影响效率,导致对As的去除率降低。对比了不同方法去除As(Ⅲ)的效果,对于其他氧化试剂、吸附剂、膜材料去除As(Ⅲ),高铁酸钾是一种绿色高效的氧化剂,氧化过程中原位产生的纳米铁颗粒物具有良好的吸附性能;生物炭是一种来源广泛低成本无需修饰的碳材料,用其强化高铁酸钾去除As(Ⅲ)操作简易可靠,去除效果显著,反应时间短,回收分离简单。生物炭强化高铁酸钾体系去除水体中的As在实际工艺中具有重要意义。
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