溶解态硅酸盐对针铁矿吸附砷的影响

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地下水砷污染事件已在全球范围内广泛报道,在地下水砷释放的机制中微生物还原作用引发铁氧化物溶解导致砷释放的机制占主导作用。但是地下水中铁砷摩尔比(Fe/As)通常很高,已知的研究认为在此条件下铁氧化物对砷的吸附量很高。由于地下水通常含有较高浓度的溶解态硅酸盐,硅(Si)在铁氧化物表面的吸附和聚合行为可能会影响砷的吸附。因此本文模拟地下水环境,研究了溶解态硅酸盐对砷吸附行为的影响,以期合理解释微生物还原释放出来的砷没有被矿物重新吸附的原因。主要的研究内容和结论如下:  (1)研究了溶解态硅酸盐在针铁矿上的吸附和聚合行为。实验条件下溶液中单体形态的硅吸附于针铁矿表面后,由于针铁矿的表面结构促进了硅发生聚合反应,进而使其快速形成结构类似于硅酸(SiO2·xH2O)的高聚物。硅在针铁矿上的聚合随着硅初始浓度的增加而增加,且其强度随时间逐渐增强。聚合反应过程中可能伴随着聚合方向上的变化。  (2)研究了溶解态硅酸盐对针铁矿吸附As(Ⅲ)的影响。不同的硅添加顺序对As(Ⅲ)吸附过程有显著的影响。与地下水环境类似的预吸附硅的体系,对As(Ⅲ)吸附量的降低最为明显。pH值会对硅影响As(Ⅲ)的吸附产生作用,pH8时影响大于pH4和pH6。硅初始浓度也会对As(Ⅲ)吸附产生影响,随着硅初始浓度的增加,硅对As(Ⅲ)吸附的阻碍作用越大。相比较硅单体,硅聚合物对As(Ⅲ)的影响可能并不显著,硅聚合物的影响可能更多地体现在预吸附硅的体系中聚合物阻碍As(Ⅲ)接近针铁矿表面。  (3)比较了溶解态硅酸盐对针铁矿吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的影响。不同添加顺序会对As(Ⅴ)吸附过程产生的影响。预吸附硅的体系对As(Ⅴ)吸附的影响最为显著。硅酸盐对As(Ⅲ)吸附的阻碍作用要显著高于对As(Ⅴ)的作用,而且无论As(Ⅴ)体系还是As(Ⅲ)体系,均是高pH值时,硅对As(Ⅴ)或As(Ⅲ)吸附的影响作用最大。天然水体中As(Ⅲ)的流动性要高于As(Ⅴ),其原因之一可能是溶解态硅酸盐对As(Ⅲ)吸附的阻碍作用大于As(Ⅴ),进而使得As(Ⅲ)不易被矿物吸附造成流动性增强。
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