【摘 要】
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温室气体CO2主要来源于化石燃料的燃烧,CO2的过度排放导致了一系列环境问题。CO2加氢转化为甲醇不仅有助于解决CO2排放,还能缓解化石燃料匮乏的危机。但是由于CO2的化学惰性和热力学限制,CO2加氢合成甲醇的转化率一直很低。本论文针对传统Cu-ZnO-Al2O3(CZA)催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的不足,采用低铜含量(40 wt.%)的CZA催化剂为参比,通过氮化碳(g-C3N4)、苯和苯的
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温室气体CO2主要来源于化石燃料的燃烧,CO2的过度排放导致了一系列环境问题。CO2加氢转化为甲醇不仅有助于解决CO2排放,还能缓解化石燃料匮乏的危机。但是由于CO2的化学惰性和热力学限制,CO2加氢合成甲醇的转化率一直很低。本论文针对传统Cu-ZnO-Al2O3(CZA)催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的不足,采用低铜含量(40 wt.%)的CZA催化剂为参比,通过氮化碳(g-C3N4)、苯和苯的同系物对CZA催化剂进行预处理,得到不同价态分布的催化剂,将其应用于二氧化碳加氢合成甲醇研究催化活性,并探究影响其催化性能的因素。主要研究内容及结果如下:(1)氮化碳预处理CZA催化剂:由于g-C3N4对铜的强相互作用及还原性,氮化碳处理提高了铜的分散性,改善了低铜催化剂的催化性能。当g-C3N4含量为5 wt.%时,在200℃,3.0 MPa下,CO2转化率达到7.6%,CH3OH选择性达到74.4%。反应50 h后,催化剂活性没有明显下降,具有较好的稳定性。(2)苯蒸汽预处理CZA催化剂:苯蒸汽处理后提高了催化剂的铜比表面积和铜分散度,催化剂中同时含有CuO、Cu+和Cu2+三种价态的铜粒子,催化剂催化性能和稳定性得到了明显的提高。CO2转化率和甲醇选择性分别为8.0%和72.5%。反应100 h后,催化剂活性没有明显下降。(3)苯的同系物预处理CZA催化剂:甲苯蒸汽处理后提高了催化剂的铜比表面积和铜分散度,催化剂中同时含有CuO和Cu+。催化剂还原温度向低温方向移动,对CO2和H2的吸附量增加。与CZA催化剂相比,CO2转化率和CH3OH选择性分别达到6.0%和77.3%,甲醇收率提高40.2%。(4)进一步考察甲基的数量对催化剂催化性能的影响,随着甲基数量的增加,催化剂的比表面积和孔容增加,催化剂孔径和铜粒子粒径减小,对CO2和H2的吸附能力增强,其中含有三个甲基的均三甲苯的催化性能最好,CO2转化率和CH3OH选择性分别达到6.9%和77.6%,甲醇收率达到5.35%。
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