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随着日益严重的环境污染和能源危机，寻找一种清洁无污染的可再生能源已迫在眉睫，氢气具有燃烧后产物只有水，储量丰富，可再生等优点已被越来越多的研究者纳入视线，21世纪也被称为氢能源的时代，而目前学者们面临的最大难题是氢气的储存。镁基储氢材料由于吸放氢平台好、资源丰富、价格低等优点，被称为是最具前景的储氢材料。本文以AB2型镁基储氢合金Mg2Ni为研究对象，采用基于密度泛函理论（DFT）的平面波赝势（PWP）方法，运用量子力学原理，研究了Mg2Ni及其氢化物LT-Mg2NiH4的晶胞构型、电子结构和氢化反应焓，并分别采用3d过渡元素V和Ti对Mg2Ni合金进行组元部分替代，通过对其合金体系各项性质的计算分析来研究元素掺杂对Mg2Ni合金储氢性能的影响。通过对Mg2Ni及其常温下氢化物LT-Mg2NiH4的晶体结构、态密度、电子密度和吸氢反应焓等性质的计算，发现：在Mg2Ni晶胞中沿a、b轴方向的作用力强于沿c轴方向的，吸氢作用和晶体结构的变化使得LT-Mg2NiH4具有良好的稳定性，强的Ni-H键和较高的吸氢反应焓（-64.63KJ/（mol·H2））使得LT-Mg2NiH4需要在一定条件下才可以顺利脱氢。研究了V合金化对Mg2Ni及其氢化物性能的影响，通过对取代前后合金体系的晶体结构、合金形成热、态密度、电荷布居和吸氢反应焓等的计算发现，在掺杂浓度x为00.5范围内，V优先占据Mg（6i）位，随着浓度的增加，Mg2Ni相结构稳定性降低，V的取代行为使得Mg2Ni晶胞中Ni（3d）电子轨道的成键峰高度降低，合金相结构稳定性降低，并对其氢化物中的Ni-H共价键造成了一定的削弱，使其更易于发生解氢反应。研究了Ti合金化对Mg2Ni及其氢化物储氢性能的影响，计算结果说明：在掺杂浓度为00.5的范围内，Ti优先占据Mg（6i）位，六方结构的固溶体合金Mg2-xTixNi极易分解为立方结构的Mg3TiNi2和六方结构的Mg2Ni组成的复合相。Ti的掺杂削弱了H原子和Ni原子间的相互作用，降低了其合金体系的吸氢反应焓，提高了Mg2Ni氢化物的解氢能力。在Ti合金化Mg2Ni研究的基础上，本文对H原子在Mg2Ni（100）面及Mg3TiNi2（100）面的吸附现象进行了探讨，发现H原子更倾向于吸附Mg2Ni（100）面C位的Mg-Ni桥位和Mg3TiNi2（100）面e位的Mg-Ni桥位， H原子吸附于Mg2Ni（100）面的吸附能（8.3210.45eV）高于Mg3TiNi2（100）面（4.375.53eV），说明H原子和Mg3TiNi2（100）面的相互作用力较低，形成的合金体系结构稳定性差，解氢时需要克服的能量势垒较小，吸放氢能力较高。