【摘 要】
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本文以可溶性酚醛树脂为碳前驱体、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、F127为模板剂,三组分共组装法制备介孔碳-氧化硅复合材料,并在合成过程中,尝试添加氯化镍,以进一步改善介孔碳负
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本文以可溶性酚醛树脂为碳前驱体、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、F127为模板剂,三组分共组装法制备介孔碳-氧化硅复合材料,并在合成过程中,尝试添加氯化镍,以进一步改善介孔碳负载Pt后的电催化性能。实验发现,经过镍盐改性后,所得介孔碳C-Ni(15)具有较好的结构性能,其BET比表面积可达1220.2 m2/g,总孔容1.13 cm3/g,孔径约为5.1 nm。以此为载体经微波法负载Pt微粒后,其对吸附氢的电催化性能最优,电化学活性面积可达78.5 m2/g。本文还采用无TEOS的直接模板法合成出了具二维六方结构的介孔碳。已有的研究表明,直接模板法所得介孔碳负载Pt后的电催化性能较差,为此,本文尝试在制备过程中添加适量的氯化镍。经过对比实验可以看出,采用微波法负载Pt时,随着镍量的增多所得催化剂中铂微粒的分散性得到了明显提高,其电化学活性面积从未加氯化镍时的21.8 m2/g增加到107.8 m2/g(Pt-C-5-MW)。本文还尝试采用固相法制备催化剂,实验发现未加镍盐时电化学活性面积约为43.2 m2/g,但随着镍含量的增加,催化性能并未获得较大改善。以上研究表明,介孔碳中存在适量的异质氧化物,可能有利于Pt/C的电催化性能的改善。为此,本文结合三组分共组装法和直接模板法的优缺点,以直接模板法为主体,在制备过程中添加少量的TEOS以改善介孔碳的负载性能及其电催化性能。结果表明,以其为载体所得催化剂的电化学活性面积高达63.9 m2/g [CS-(0.5)],其值已与三组分共组装所得催化剂的相当,且由于制备步骤的大为简化,可以预见这种方法可能具有更大的应用前景。
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