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近年来,CO2排放量越来越多,导致温室效应也日益加剧。虽然国家对于这个问题已经有了一定的重视并且也制定了相应的措施,但是对CO2气体回收利用的研究依然需要广大科研工作者继续努力。近来对于CO2的利用重点是借助催化剂将其转化为有机原料,如甲醇、二甲醚和烯烃等,其反应性能跟催化剂的制备有关。所以催化剂材料的制备研究在此反应中具有重要的意义,其中微波辅助法以其独特的均匀加热效应和快速高效、环保节能等特点,弥补了许多常用制备方法中的不足,已经开始运用于催化剂制备中。本文利用微波辅助法制备了 一系列CuO-ZnO-ZrO2催化剂,研究了加热方式、溶剂、水热温度和制备方法对其在CO2加氢性能的影响,取得的结果如下所示:(1)老化方式对共沉淀法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的影响在传统共沉淀制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂前躯体过程中,引入微波加热处理,改变加热方式和老化条件,探究微波对焙烧后的催化剂结构、组成以及催化加氢合成甲醇性能的影响。结果显示微波加热老化可以改善催化剂的孔道结构和粒子形貌,显著提高催化剂的活性,并且使老化时间缩短至20 min。(2)溶剂对微波共沉淀法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂的影响在上述微波共沉淀条件下,研究微波条件下不同溶剂(正丙醇、甲醇、水)对前躯体物化性质的影响。结果表明溶剂极性增大更有利于促进溶剂对微波的吸收,使得反应速率加快,从而生成更多的活性组分,其中水作为溶剂时催化剂的活性最高。(3)水热温度对微波水热法制备CuO-ZnO-ZO2催化剂的影响在微波水热法制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂前躯体过程中,改变水热时的温度(80、100、120和150℃,研究微波条件下不同温度对前躯体物化性质的影响。随着水热温度的升高,CO2转化率和甲醇选择性都先上升后降低,在120℃时达到最大值,说明在微波加热条件下,120℃水热条件最适于制备高活性的催化剂。(4)微波加热条件下制备方法对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的影响在微波加热条件下,通过改变不同的制备方法(草酸络合沉淀法、柠檬酸溶胶凝胶法、水热法、尿素均匀沉淀法)制备CuO-ZnO-ZrO2催化剂前躯体,探究微波在不同制备方法时的应用,以及不同制备方法对催化剂结构、组成以及催化活性的影响。结果表明,草酸沉淀法制备的催化剂铜比表面积最大,增加了催化剂的活性位,提高了H2吸附量,这些因素都有助于CO2转化率的提高。而水热法制备的催化剂具有最高甲醇选择性,主要是由于水热法中高温高压的环境使催化剂具有更多孔道和高比表面积,提高了材料对CO2的吸附量,使得甲醇选择性远高于其他手段制备的催化剂。总的来说,草酸络合沉淀法制备的催化剂具有大的铜比表面积进而具有最高的转化率,即便选择性稍弱,但其甲醇收率依然是最高的。