【摘 要】
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铅基卤化物钙钛矿具有优异的载流子输运能力、发光效率高、发光颜色可调、低成本以及易于溶液加工等特点,在光电器件领域展现出巨大的应用前景。然而,铅的毒性问题严重限制了其产业化发展。因此,开发无毒、环境友好型的无铅钙钛矿材料和器件成为一个重要的课题。Sn和Pb同属第IV主族,电子结构相似,且无毒,因此,Sn基钙钛矿有望成为铅基钙钛矿的最佳替代材料。目前所报道的Sn基钙钛矿发光二极管（LED）大多是以二维
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铅基卤化物钙钛矿具有优异的载流子输运能力、发光效率高、发光颜色可调、低成本以及易于溶液加工等特点,在光电器件领域展现出巨大的应用前景。然而,铅的毒性问题严重限制了其产业化发展。因此,开发无毒、环境友好型的无铅钙钛矿材料和器件成为一个重要的课题。Sn和Pb同属第IV主族,电子结构相似,且无毒,因此,Sn基钙钛矿有望成为铅基钙钛矿的最佳替代材料。目前所报道的Sn基钙钛矿发光二极管（LED）大多是以二维（2D）PEA2Sn I4薄膜作为发光层,由于薄膜质量差、存在大量缺陷,严重限制了器件的性能。因此,探索2D Sn基钙钛矿薄膜的缺陷调控方式,降低薄膜缺陷密度,深入研究2D Sn基钙钛矿材料及其掺杂理论,提高其LED器件的性能,对于无铅钙钛矿材料的产业化发展是非常重要的。本学位论文以反溶剂法制备的2D（RNH3）2Sn I4钙钛矿薄膜作为发光层,分别从薄膜缺陷态的改善和材料本身的角度出发,通过优化薄膜制备工艺以及小分子掺杂的方式调控缺陷,改善薄膜质量,通过A位分子替代增强钙钛矿材料的激子结合能,实现了Sn基钙钛矿LED器件的外量子效率（EQE）和亮度的显著提升。将主要的研究结果归纳为以下两个方面:（1）基于胍掺杂调控2D PEA2Sn I4薄膜缺陷态及LED器件性能的研究。针对2D PEA2Sn I4薄膜形貌和表面覆盖率较差问题,本部分首先优化了2D Sn基钙钛矿薄膜的制备工艺。采用一步反滴法制备PEA2Sn I4薄膜,通过调控反溶剂种类以及退火温度,优化薄膜制备工艺,制备出质量更好的钙钛矿薄膜。其次,通过在钙钛矿前驱体溶液中引入小分子添加剂GAI来改善薄膜的结晶性,钝化表面缺陷。单电子器件测试结果表明,掺胍后薄膜的缺陷态密度显著降低,电子和空穴被缺陷捕获所导致的非辐射复合减少。通过对不同GAI掺杂量（0%、15%、25%和30%）的钙钛矿薄膜的结构、形貌、光学和电学性能进行表征以及LED器件测试,确定了25%的最优掺杂量。最终,器件亮度从24 cd m-2增加至93 cd m-2,EQE实现了从0.057%到0.21%近4倍的提升。（2）基于A位分子替代优化2D A2Sn I4钙钛矿薄膜及LED器件性能的研究。为了进一步提高2D Sn基钙钛矿材料的发光效率,制备出发光超纯且性能更加优越的LED器件,本部分从材料设计的角度出发,提出了一种用噻吩乙铵阳离子（TEA+）替代苯乙基铵阳离子（PEA+）作为A位的分子替代策略,通过改变钙钛矿有机成分的化学组成,显著提升了2D Sn基钙钛矿材料的激子结合能,增强了其发光和电输运性能。以TEA2Sn I4钙钛矿薄膜为发光层构筑的LED器件的电致发光峰在631 nm,半峰宽仅为21 nm,相应的CIE色坐标为（0.706,0.294）,避免了由于混合卤素所导致的光谱偏移问题,表现出更好的光谱稳定性。最终将器件的EQE提升至0.4%,亮度增加至262 cd m-2,实现了纯红且光谱稳定的LED器件的构筑。
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