【摘 要】
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近年来，由于全球经济的迅猛增长，对各种能源的需求越来越大，其中传统化石能源正以可预见的速度日益枯竭，而且化石能源利用的过程会带来严重的环境污染和生态破坏问题，因此，寻找可替
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近年来，由于全球经济的迅猛增长，对各种能源的需求越来越大，其中传统化石能源正以可预见的速度日益枯竭，而且化石能源利用的过程会带来严重的环境污染和生态破坏问题，因此，寻找可替代的可再生能源以及可再生能源的高效利用显得尤其重要。生物质具有储量丰富，绿色可再生的特点，是可再生能源的一个不错的选择，以生物质平台化合物为原料，利用高效、廉价的非贵金属催化剂制备高附加值化学品已经引起科研工作者们的广泛关注。本文旨在以生物质来源的糠醛为底物，设计和制备非贵金属催化剂，实现一锅法高效制备γ-戊内酯。 首先通过共沉淀法制备了一系列Ni-Zr-O催化剂并将其用于乙酰丙酸甲酯加氢制备γ-戊内酯反应。以Ni/Zr为1的Ni1Zr1O为催化剂，在0.3MPa，150℃反应条件下，乙酰丙酸甲酯的转化率为98.7％，γ-戊内酯的产率可达96.9％。根据催化剂表征和DFT计算结果，发现Zr的加入有利于提高镍催化剂的活性，这是因为金属镍和锆之间存在较强的相互作用，将形成Ni-Zr-O类固溶体物种，此物种是吸附活化乙酰丙酸酯的活性组分，而乙酰丙酸酯的吸附活化又是其加氢反应过程的速控步骤。此外，Ni1Zr1O催化剂循环使用5次后，催化活性没有明显下降。 然后将Ni-Zr-O催化剂用于糠醛加氢制糠醇反应，糠醇选择性低，引入Cu制备的CuNi-Zr-O催化剂可使糠醇选择性提高，同时在乙酰丙酸甲酯加氢至γ-戊内酯反应也表现出很好地催化活性。在糠醇醇解生成乙酰丙酸酯反应研究中发现，Brφnsted酸性位是反应的活性位，而且酸性越强其催化性能越好。可工业化生产的HZSM-5分子筛可使乙酰丙酸酯收率达到69.7％。 最后，在以上研究结果的基础上，将各分步反应中性能优良的催化剂，分别通过机械混合和浸渍的方法复合起来，研究了不同Cu/Ni摩尔比、不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂以及反应溶剂对一锅法反应的影响。其中以浸渍法制备的10wt％Cu1Ni1/HZSM-5(Si/Al=38)为催化剂，在乙醇溶液中催化糠醛加氢，γ-戊内酯收率为62.6％。
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