纳米半导体材料的可控合成及其光催化性能研究

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半导体光催化技术因其在环境污染治理以及清洁能源生产等方面具有广阔的应用前景而受到人们的普遍关注。研究表明,半导体光催化材料的表面结构对催化活性有很大影响,因此对半导体材料形貌的控制合成尤为重要,它能为研究材料构型与光催化性能之间关系、光催化反应的机理、光催化反应的影响因素提供物质基础。本文围绕纳米半导体材料的形貌控制合成、贵金属Pt与半导体的相互作用对光催化活性的影响进行了研究。  本研究主要内容包括:⑴发展了一种简单的液相合成方法,成功获得了SrTiO3纳米立方块,该方法原料易得、过程简单,产品形貌规整、尺寸均一;发现碱的浓度和种类对SrTiO3最终的形貌和尺寸有着很大的影响,低浓度的NaOH有利于立方块的形成。研究了结构引导剂的种类和酸的用量对WO3形貌的影响,用H2O2做结构引导剂成功地获得了块状纳米WO3,产物的形貌比较规整。⑵以主要暴露{101}面的TiO2截角八面体和主要暴露{001}的TiO2纳米片为基础,研究了TiO2的晶面对贵金属Pt修饰效果的影响。发现Pt对提高催化剂活性的有效性强烈地依赖载体TiO2暴露的晶面:虽然纯的TiO2八面体光催化降解罗丹明B的活性要比TiO2纳米片的要高,但是,这两种催化剂在负载Pt之后,Pt/TiO2八面体相对于纯的TiO2八面体光催化活性提高了2倍,Pt/TiO2纳米片相对于纯的TiO2纳米片光催化活性提高了8倍,最终Pt/TiO2纳米片的光催化活性是Pt/TiO2八面体的2倍。DFT计算表明:O2在TiO2(001)面相对于TiO2(101)面上Pt的吸附能有显著地增强,导致Pt/TiO2纳米片的光生电子被O2捕获的速率相对于Pt/TiO2八面体有显著地提高,进而其光催化活性也随之提高。这些结果表明:Pt与TiO2的相互作用对光催化活性有很大影响,并且这种相互作用依赖TiO2的表面结构,这为制备更加有效的光催化剂提供了一种新策略。
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