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近年来,国民经济的快速发展和大规模基础设施建设需求,促进了电力、钢铁、水泥、以及有色金属等行业的长足发展。但是,大量化石能源和矿物资源的消耗,造成各种大气污染物排放并进入环境。其中,有毒有害重金属元素镉(Cd)、铅(Pb)和铬(Cr)等广泛赋存于煤炭、矿石、油品或者城市垃圾中,可在煤炭燃烧或金属矿物的烧结和熔炼等高温过程中释放出来,并伴随烟气进入大气中,对公众健康和生态环境造成危害。 本论文研究首先通过采用“自下而上”的排放因子法,结合不同类别人为排放源的排放因子和各部门行业生产活动水平,首次比较系统完整地建立了1980～2009年近30年来我国包括煤炭燃烧、有色金属冶炼、钢铁冶炼、建筑材料生产、油品燃烧、垃圾焚烧、生物质燃烧和铅酸电池生产等8类典型人为活动排放源导致的重金属元素Cd、Pb和Cr大气排放清单。进而,选择北京市作为典型研究区域,针对不同城市功能区,开展了城市大气气溶胶、干湿沉降和地表土壤样品采集,对重金属元素在大气与土壤等不同环境介质中的含量及赋存形态进行了测试分析,从而了解和掌握Cd、Pb和Cr等有害重金属元素在城市大气、降尘和土壤中的迁移特征及富集规律。最后,针对中国大气有害重金属元素排放的历史现状及时空分布特征,从重点区域控制和重点行业控制两个层面提出了我国大气重金属Cd、Pb和Cr排放污染的综合控制对策建议。主要研究结论如下: (1)采用Bootstrap法对我国生产原煤中的重金属含量相关测试数据进行分析及评价,得出我国生产原煤中典型有毒有害重金属元素Cd、Pb和Cr含量及地区分布特征,我国生产原煤中Cd、Pb和Cr的平均含量分别约为0.61、23.04和30.37μg/g,由于成煤盆地和赋存形态的影响,煤炭中重金属的地区分布不平衡;并基于煤炭在各省间的传输矩阵,对消费原煤中重余属元素的含量分布进行了计算分析,我国消费原煤中Cd、Pb和Cr的平均含量分别约为0.57、23.32和28.44μg/g。 (2)基于“自下而上”的排放因子法,估算了我国人为源1980～2009年大气有害重金属Cd、Pb和Cr历史排放趋势。2009年我国人为源导致的大气Cd、Pb和Cr排放量分别约为743.78、26335.31和15534.96 t,与1980年的排放水平相比,年均增长率分别约为8.2％、6.7％和8.8％。对于大气Cd排放,有色金属冶炼行业的贡献最大,约占人为源总排放量的40.6％,其次为燃煤源所占比例约为36.8％,燃煤源中工业部门燃煤的排放贡献最大,约占排放总量的32.2％;燃煤源是大气Pb和Cr排放的主要贡献源,所占比例分别高达52.5％和57.4％,其中工业燃煤的排放比例分别约为41.3％和50.2％。将大型燃煤电厂、有色冶金、钢铁冶炼和垃圾焚烧企业等排放量较大的污染源根据其排放量和地理坐标等作为点源处理,其他源作为地区面源处理,利用Arc GIS地理信息系统根据指标分解因子构建了2009年中国人为源的大气Cd、Pb和Cr排放的0.5°×0.5°网格化清单。 (3)本研究选取北京市主城区(北师大校园)、交通源(北四环中路)和郊区(大兴区采育镇),并以密云区(黑山寺村)为区域空气质量背景点,比较系统地开展了北京市不同城市功能区不同粒径范围大气气溶胶(TSP/PM10/PM2.5)采样及测试分析。研究结果表明北京市大气气溶胶中Cd、Pb和Cr的平均浓度分别约为0.0056、0.52和0.37μg/m3,其中郊区的浓度较其他功能区明显偏高,整体季节变化趋势表现为:冬季＞秋季＞春季＞夏季。三种有害元素的质量浓度分布随粒径减小而增加,表明这些有害元素在细颗粒中相对富集。通过对气溶胶样品中各种元素进行因子分析得出,北京市气溶胶中重金属元素主要来自土壤和建筑及交通相关的扬尘。对重金属元素在气溶胶中的赋存形态和生物活性进行了测试分析发现,Cd主要以酸可溶态存在,Pb主要赋存形态为铁-锰氧化物结合态,Cr主要分布于残渣态。 (4)通过对北京市不同城市功能区开展大气干湿沉降采样测试,分析研究了北京地区有害重金属元素的大气干湿沉降通量。其中Cd、Pb和Cr的大气干沉降通量分别约为0.49、17.97和12.70 mg(m2·a),年均大气湿沉降通量分别约为0.85、19.00和0.75 mg/(m2·a)。经估算,北京市区每年大气Cd、Pb和Cr的沉降量分别约为1.00、27.17和9.89t,表明大气沉降是北京地区土壤中重金属的重要输入来源。