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石墨烯作为一种新型的二维碳材料,经碳原子sp2杂化构成的蜂窝状单原子层结构使其具有极高的电子迁移率和大的比表面积,这些特性使得石墨烯可作为理想的电极材料,进而在能源存储领域具有很大的应用潜力。同时,石墨烯优异的导电性可改善其他电极材料的电学性能,独特的二维结构及大的比表面积使其作为支撑载体时可以包裹颗粒状材料,提升材料结构的稳定性。但是,石墨烯的单原子层片状结构不稳定,在热力学驱动下片层之间由于π-π作用易发生回叠和堆叠,从而使得比表面积大幅度减小和导电性迅速降低,从而限制了其功能特性的充分体现,这是制备高性能石墨烯超级电容器面临的难题和挑战。另外,在实际应用中,提高电极材料的质量密度以减小能源存储器件的体积,也是新型超级电容器的发展方向。本文针对防止石墨烯材料的片层堆叠问题,通过三维结构设计和构筑,制备了石墨烯/多孔碳复合电极材料及三维多孔石墨烯薄膜电极材料,测试了该材料作为超级电容器电极材料的性能。主要研究内容如下:1.采用沉淀法和溶剂热处理,制备出具有固定孔结构的金属有机模板材料MOF-5,并通过高温碳化得到多孔碳材料(MOFC)。通过不同时间的溶液老化和溶剂热反应处理后的MOF-5,碳化后得到电化学性能不同的多种碳材料,利用其作为电极材料时所表现出的电化学性能,筛选出适合做电极材料的最佳多孔碳材料,得到MOFC-d3-26,为后期与石墨烯材料的复合做准备。2.采用插层的方法结合化学还原制备出了石墨烯/MOF多孔碳材料复合薄膜材料(GM),利用两者大的比表面积和多孔性的优点制备了高性能电极材料,此外,这种插层法还解决了石墨烯片层的堆叠问题。3.采用原位合成的方法制备了多孔石墨烯薄膜材料(PGF)。首先通过乙酸锌对氧化石墨烯进行修饰,锌阳离子附着在氧化石墨烯表面,并在碱的作用和水合肼的还原下,水热反应形成ZnO/Zn(OH)2修饰的石墨烯薄膜材料(PGZF),通过刻蚀掉ZnO/Zn(OH)2颗粒后,得到三维多孔且具有较高的堆积密度的石墨烯薄膜材料(PGF)。ZnO/Zn(OH)2的存在使石墨烯抽滤成膜的过程中有效防止还原后石墨烯的回叠,同时,在去除PGZF层间的ZnO/Zn(OH)2后,石墨烯材料仍然能够保持石墨烯层间的孔隙率。这种具有自支撑结构的PGF同时具有较高的质量比容量和体积比容量。