【摘 要】
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近年来,有机-无机杂化卤化铅基钙钛矿材料因其优异的光电特性而备受关注,且以该材料为吸收层构筑的钙钛矿太阳电池的转换效率（PCE）已突破25%,显示了极大的商业化潜力。但仍有很多问题亟待解决:1)杂化钙钛矿中因存在有机成分,导致材料的湿、热稳定性差,器件性能易于衰退;2)材料含铅,具有高毒性,可对环境和生物造成损害;3)常规的溶液法使用大量的毒性有机溶剂,不符合绿色环保要求。蒸发法和化学气相沉积法（
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近年来,有机-无机杂化卤化铅基钙钛矿材料因其优异的光电特性而备受关注,且以该材料为吸收层构筑的钙钛矿太阳电池的转换效率（PCE）已突破25%,显示了极大的商业化潜力。但仍有很多问题亟待解决:1)杂化钙钛矿中因存在有机成分,导致材料的湿、热稳定性差,器件性能易于衰退;2)材料含铅,具有高毒性,可对环境和生物造成损害;3)常规的溶液法使用大量的毒性有机溶剂,不符合绿色环保要求。蒸发法和化学气相沉积法（CVD）等气相沉积法是常用的薄膜制备方法,具有成膜均匀、致密、清洁、可大面积沉积等优点。因此,本论文分别选择电子束蒸发法和CVD法制备具有高湿、热稳定性的宽带隙Cs Pb Br3材料和锡基双钙钛矿Cs2Sn I6材料,系统研究了制备工艺对薄膜特性和器件性能的影响。主要研究内容如下:1)Cs Pb Br3薄膜的电子束蒸发制备和性能研究:（1）采用简单研磨的混合粉体作为靶材沉积薄膜时,所得的薄膜为Cs Pb Br3和Cs Pb2Br5的混合物。对薄膜进行退火,其晶粒尺寸会随退火温度的升高逐渐增大;当退火温度达到350oC时,Cs Pb2Br5相经热分解而消失,可获得纯的Cs Pb Br3薄膜;当温度达到450oC时,薄膜出现大量孔洞。将经400oC退火的薄膜构筑FTO/Ti O2/Cs Pb Br3/Carbon结构电池,获得了5.37%的效率。（2）采用热反应后的粉体作为靶材沉积薄膜时,由于靶材主要成分为Cs Pb Br3,薄膜中Cs Pb2Br5相得到有效抑制。同时,随着退火温度的升高晶粒尺寸增大;当退火温度高于300oC时,薄膜出现大量孔洞。Cs Pb2Br5相含量随退火温度的升高而增加;当退火温度达到400oC时,Cs Pb2Br5相消失,薄膜为纯的Cs Pb Br3。将薄膜应用于太阳电池,发现在300oC退火后,电池的效率最高。2)Cs2Sn I6薄膜的CVD法制备和性能研究:先采用电子束蒸发法沉积Cs I薄膜,随后再与高纯的Sn和I2混合粉体进行反应,生成Cs2Sn I6薄膜。当采用封闭系统进行实验时,可有效抑制薄膜的热分解,使反应的温度范围变宽。制备的Cs2Sn I6薄膜的带隙为1.35 e V,载流子迁移率最高为339 cm2·V-1·s-1。当采用开放系统进行反应时,过高的温度会导致薄膜热分解。3)Cs2Sn I6基PSCs的理论模拟:将制备的Cs2Sn I6薄膜用于太阳电池,效率极低。为解释其原因,对器件的工作机理进行了理论分析,结果发现器件性能的优劣强烈依赖于其能带的匹配状况。实施能带工程,可有效降低界面复合,增强载流子的输运,提升电池性能。
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