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碳化硅材料机械强度高,高温力学性能、抗氧化和耐酸碱腐蚀性能优秀且热导率高,膨胀系数小,在磨料、耐火材料、高温结构陶瓷、冶金、高温和大功率电子学等工业领域应用广泛。碳化硅具有良好的导热性,作为催化剂载体在催化反应过程中可以有效地传递反应热,是一种潜在的高温催化剂载体材料。虽然现在世界碳化硅产量已过百万吨,但是产品多为块状产物,质量差,比表面积低,难以满足催化剂载体的要求。提高碳化硅材料的比表面积,是碳化硅用于催化剂载体的关键。近年来,人们相继开发出一些制备高比表面碳化硅的方法。但是,这些方法还存在着成本较高,操作工艺复杂,难以规模化生产等问题。因此,利用廉价原料通过简单的方法制取高比表面积碳化硅具有十分重要的意义。
本论文旨在研究以廉价的煤为碳源,廉价的硅酸钠等为硅源,制备高比表面积碳化硅的方法。为了提高碳源和硅源的接触面积,提高纳米碳化硅的形成速率,本论文使用了不同的金属催化剂,考察了催化剂种类和用量对碳化硅颗粒的尺寸、比表面以及结构和形貌的影响。此外,通过加入表面活性剂,考察表面活性剂用量对碳化硅形貌、比表面的影响。具体如下:
(1)以煤为碳源,考察水玻璃、硅酸钠、硅溶胶等不同硅源对碳化硅的产率、形貌和比表面积的影响。反应在1300℃氩气气氛下进行,得到的产物均为浅绿色β-SiC粉末,当碳硅比为5:1时,产率达到最大。以硅酸钠和硅溶胶为硅源时制得的样品的产率、形貌和比表面均要好于以水玻璃为硅源制得的样品。
(2)以硅酸钠为硅源,使用不同含量的铁催化剂制备的一系列前躯体,在1300℃氩气气氛下经碳热还原制备了不规则的β-SiC纳米颗粒,颗粒之间相互衔接,尺寸小于200nm。当Fe/Si=0.01时,制得的碳化硅纳米颗粒的比表面最大,为32m2/g。并且,催化剂含量和种类的变化对于碳化硅样品的比表面、形貌、颗粒大小、堆积缺陷及发光强度都有很大的影响。
(3)以硅溶胶为硅源,制备了直线状的β-SiC纳米线。只添加金属催化剂,当Co/Si=0.005时,制得的碳化硅的比表面最大,为32m2/g。添加表面活性剂后,制得的碳化硅的比表面明显升高。