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室温离子液体被视为普通有机溶剂的最佳替代品之一，其具有几乎不挥发、高热力学稳定性、宽的电化学窗口等优点，在合成、催化、电化学、气体吸收等领域得到了广泛的应用。因为离子液体内部完全由阴离子和阳离子构成，故而其内部存在具有较强可设计性的微不均匀性结构。这种离子液体内部由极性组分和非极性组分构成的微不均匀性结构可以被理论计算与实验所探知。与此同时，这种微不均匀性结构亦可以用不同探针分子的动力学来进行研究。如香豆素153(C153)分子，就是一种良好的用来研究离子液体微不均匀性结构的探针分子。此外，因为卟啉分子的三线态对溶剂微环境中的氧气极为敏感，故而其经常作为探针分子被用于探测微不均匀性体系中与氧气有关的反应和微环境变化。 目前，如何调控离子液体的微不均匀性结构转变以及利用这种转变仍然是一项挑战。基于此，在本工作中利用香豆素153(C153)分子的转动动力学和四苯基卟啉(TPP)分子的三线态动力学成功观测到了激光电场诱导离子液体微结构变化以及氧气随之重新分布的过程，具体工作如下所示: (1)以C153分子为探针，以时间分辨荧光各向异性光谱为主要实验手段，研究了不同数目的激光脉冲作用下，离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)微结构的转变。研究结果表明，在脉冲激光作用下，更多的阴阳离子对在激光作用范围内聚集，300个激光脉冲作用过后，拥有较少自由体积的离子液体[C4mim][PF6]内部微结构不再变化，而需要500个激光脉冲作用，拥有更多自由体积的离子液体[C8mim]PF6]内部微结构变化过程才得以完成，此时，整个离子液体内部微结构相比起激光作用之前更为有序，自由体积更小。离子液体[C6mim][PF6]拥有三种离子液体中最致密的微区结构以及最少的自由体积，因此其内部没有足够的供其发生微结构转变的自由体积，在激光作用下，其内部微区结构没有明显的变化。 (2)以TPP分子为探针，以纳秒闪光光解瞬态吸收光谱为主要实验手段，研究了不同数目的激光脉冲作用下，离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)中TPP分子的三线态动力学过程。首次观测到，在不同数目的激光脉冲作用下，离子液体离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)中TPP分子的三线态寿命随着作用于样品的激光脉冲数目的增加而增加的现象。通过观测不同数目激光脉冲作用下:除氧后离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)中TPP三线态动力学变化;普通溶剂甲苯、THF中TPP三线态动力学变化;除氧后普通溶剂甲苯、THF中TPP三线态动力学变化;离子液体[C4mim][N Tf2]中TPP三线态动力学变化，排除了可能存在的[PF6]-与氧气反应、TPP与氧气反应、烷基咪唑环阳离子与氧气反应等一系列光化学反应对本实验结果的影响。NMR实验结果表明激光作用前后TPP的离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)溶液体系保持稳定，没有化学反应过程发生。结合MD计算结果，表明离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)中TPP分子的三线态寿命随着作用于样品的激光脉冲数目的增加而增加的现象，是由于在激光电场作用下，离子液体的内部异质性微结构发生转变。由[C8mim]+和[PF6]-阴阳离子对构成的极性微区在激光电场矢量方向发生取向，咪唑环侧面的烷基链被咪唑环带动从而亦发生取向，在离子液体内部异质性微结构发生转变的过程中，被极化的氧气分子发生重新分布，重新分布后的氧气分子更多的聚集于离子液体的极性离子区内部/附近，从而导致分布于非极性烷基链区的部分TPP分子周围氧气浓度下降，三线态寿命增长。于此同时，还发现恒温恒压环境下经过一定时间的静置，离子液体[Cnmim][PF6](n=4，6，8)中被激光作用后具有长三线态寿命的TPP分子的三线态动力学衰减会逐渐变快，经过一定的时间之后，其三线态寿命会恢复到之前未经激光作用的状态。此外，在离子液体[C4mim][BF4]中也发现了同样的现象，证明激光调控离子液体微结构变化有着较为宽广的应用范围。