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无机闪烁晶体是一种能将高能光子(X/γ射线)或高能粒子(质子、电子等)的能量转换成易于探测的紫外/可见光子的晶态能量转换体,在高能物理与核物理实验、影像核医学、工业在线检测以及安全稽查等领域有着广泛的应用情景。随着科学技术的迅猛发展,以NaI(TI)和BGO为代表的传统无机闪烁晶体已经不能完全满足不同应用对闪烁材料的苛刻要求。目前,在光输出和衰减时间性能方面结合较好的铈离子(Ce3+)掺杂材料是研究的热点,但人们仍然不断探索新的性能更加优异的闪烁材料。
在具有中等或较高晶体场强度的宽带隙晶态材料中,三价镨(Pr3+)离子具有更快的5d-4f能级发射,因此镨离子(Pr3+)掺杂的晶态材料引起人们越来越多的关注。稀土镨离子(Pr)掺杂的LuAG晶体(Pr(∶)LuAG)就是一种性能优良的具有代表性的新型高温闪烁晶体,该晶体具有高光输出(20000Ph/MeV)、快时间衰减(20ns)、大有效原子序数(Z=62.9)和高密度(ρ=6.73g/cm3)等特征。
由于pr3+离子浓度、杂质离子以及生长条件等均对晶体性能产生较大影响,本文用中频感应加热提拉法生长了系列掺杂浓度为0.5at%、1at%、3at%的Pr(∶)LuAG闪烁晶体,并系统研究了其光谱性能。
本论文开展的主要工作以及得到的主要结论如下:
第一,Pr(∶)LuAG晶体的生长。改进和完善了提拉法生长Pr(∶)LuAG晶体的工艺流程,通过下种、缩颈、放肩、等径和收尾等工序完成晶体生长,直径采用电子称控制,提拉速率为1.1mm/h,晶体转速为16r/min,生长出了尺寸约为Φ(30-35)×(70-90)mm的晶体。晶体外形完整,呈淡绿色,无宏观缺陷,用激光束照射晶体,晶体内部未发现散射颗粒。
第二,Pr离子在LuAG晶体中的分布特征。分别取0.5at%,1at%和3at%三个浓度Pr(∶)LuAG晶体的头部和尾部的样品研成粉末进行ICP-AES测试,Pr离子的分凝系数分别为:K0.005≈0.121,K0.01≈0.1468,K0.03≈0.1137。随着原始掺杂浓度的提高,晶体中Pr离子的浓度相应提高,掺杂质量较好,但3at%浓度时的分凝系数相比1at%时有一定的下降。
第三,系统研究了提拉法Pr(∶)LuAG晶体的光谱和闪烁性能。透射光谱显示在183nm,240nm,285nm的位置有三个较强的吸收峰,而285nm处光吸收所引起的自吸收导致X射线激发时主峰310nm两侧的光谱区域呈不对称分布。在三种掺杂浓度中,3at%掺杂浓度的Pr(∶)LuAG晶体有稍高的荧光强度,但光致激发峰位没有因掺杂浓度的不同而发生变化。对比发现光致激发发射主峰为329nm较X射线激发发射主峰310nm有一定的红移,可能与Pr离子的能带结构有关。