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有机单晶相比于有机薄膜，具有分子排列规整、无晶界、长程排列有序、缺陷态少的特点，是获得高迁移率与高光电性能器件、研究有机半导体中载流子传输机制的理想对象。有机单晶在有机电子学中应用广泛，例如场效应晶体管、发光二极管等。本文结合有机单晶的特点，在材料结构与性能、单晶新功能探索方面进行了了一系列研究。 本研究主要内容包括：⑴噻吩类的分子在有机半导体中占有重要的部分。研究了两种三聚噻吩的二聚物(BDTT、BDTTE)的电学性能，两种化合物分子结构类似，唯一不同在于中间的连接基团。BDTT为单键连接，而BDTTE为双键连接。两种分子的能级、分子结构堆积也几乎完全相同，然而却表现出了截然不同的电学性质。BDTTE为典型的P型半导体，而BDTT表现出了高电导特性。进一步的实验验证了，BDTT分子对于空气更加敏感，氧/水掺杂产生了自由基，导致了BDTT的高电导。且这种高电导特性非常稳定，可以通过热处理的方法进行调节。由于BDTT中自由基（未成对电子）的存在，它有望在电子自旋器件中取得应用。⑵由P、N两种半导体分子通过分子自组装形成的有机共晶通常具有特殊的光电性能。我们基于两种分子尺度的PN异质结共晶，C60-DPTTA和C70-DPTTA，制备了光伏器件，并成功观测到了光电流的产生。对比试验发现，这种高度有序的分子PN结的PCE比相同PN材料的传统双层异质结PCE要高142倍。理论计算进一步表明，C60-DPTTA共晶更为紧密的堆积，有利于高效快速的电子转移，同时电荷复合的趋势比较小，这也使得C60-DPTTA共晶的能量转化效率高于C70-DPTTA共晶。⑶PN结是实现众多光电功能器件的基础组成元素。有机单晶PN结是研究PN界面基本物理过程的最优对象，且单晶PN结有可能表现出一些新颖的物理现象。但由于单晶PN结制备难度较高，这方面的研究还鲜有报道。我们通过特殊条件的PVT方法，制备了易于转移的P型和N型半导体单晶，并且采用机械探针臂转移的方法，成功制备了Rubrene/PDI-FCN2单晶异质结，表征了它的二极管性能。