【摘 要】
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由于聚偏氟乙烯膜(PVDF)膜优良的物理和化学性能,例如力学性能好、韧性佳、化学稳定性较好、不易被酸碱腐蚀等,在国内外得到了广泛的使用。但PVDF膜的疏水性比较强及其通量不高,极大限制了其在水处理过程的应用。目前在水处理应用中存在的主要问题有:首先是水处理过程中的水通量较低,而增加膜外压力也只能在一定程度上增加膜的水通量,这不仅增加了膜的运行成本,且通量增加有限;其次是在水处理过程中,有机污染物例
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由于聚偏氟乙烯膜（PVDF）膜优良的物理和化学性能,例如力学性能好、韧性佳、化学稳定性较好、不易被酸碱腐蚀等,在国内外得到了广泛的使用。但PVDF膜的疏水性比较强及其通量不高,极大限制了其在水处理过程的应用。目前在水处理应用中存在的主要问题有:首先是水处理过程中的水通量较低,而增加膜外压力也只能在一定程度上增加膜的水通量,这不仅增加了膜的运行成本,且通量增加有限;其次是在水处理过程中,有机污染物例如蛋白质等物质会吸附在膜的表面或膜孔内,较易产生污染,使膜使用周期缩短,并增加了清洗成本;最后是纯PVDF膜的机械强度通常较低,膜使用寿命较低。因此,PVDF膜的物理或化学改性对于改善膜亲水性、抗污染性和机械强度来说十分必要。首先,本文研究了有机和无机凝固浴对自制亲水性PVDF-g-PEGMA/PVDF膜结构和其性能的影响。选择以氯化钠为代表的无机凝固浴和以乙醇为代表的有机凝固浴作为非溶剂凝固浴,研究了有机和无机凝固浴对膜表面化学组成、膜孔径、膜通量和抗污染性能的影响;然后,研究了亲水官能团对自制亲水性PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs膜结构和其性能的影响。选择含有-COOH、-OH、-NH2、-O+四种不同官能团的碳纳米管作为添加剂,制备了PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs膜,研究了不同官能团碳纳米管对于膜结构、膜孔径、通量等的影响。最后,以PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs-COOH膜为例,进行了对牛血清蛋白的吸附性能研究。通过以上实验本研究得出以下主要结论:（1）通过凝固浴对PVDF-g-PEGMA/PVDF膜结构和性能的影响研究,发现氯化钠凝固浴使膜更倾向于形成β晶型的分子,而乙醇凝固浴使膜更倾向于形成α晶型的分子;氯化钠凝固浴使膜孔径减小,孔密度增加,孔隙率降低,且使膜孔分布均匀,而乙醇凝固浴使膜孔径增大,孔密度比氯化钠凝固浴中膜的孔密度低,但孔隙率更大;氯化钠凝固浴固化的膜接触角为64.5°,而乙醇凝固浴使膜较去离子水中膜表面润湿性差,接触角为80.0°;氯化钠凝固浴使膜水通量增加,相比去离子水中的改性膜,纯水通量增加了一倍,达到1500.02L/（m2·h）,而乙醇凝固浴对水通量的增加更为明显,其纯水通量可达到2371.96L/（m2·h）;氯化钠凝固浴使膜抗污染性能提高,通量恢复率增加到92.78%,对BSA的截留率为84.2%,而乙醇凝固浴抗污染性能变差,通量恢复率减小到65.14%,对BSA的截留率仅为55.32%。因此,氯化钠凝固浴固化的膜性能更为优良。（2）通过含有-COOH、-OH、-NH2、-O+四种亲水官能团的碳纳米管对PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs膜结构和性能的影响研究,发现含有羧基官能团的碳纳米管更倾向于形成α晶型的分子,可以使膜孔径分布更均匀,膜孔数量增多;同时其也可以降低膜的接触角,使膜表面的湿润性增强,含有羧基官能团碳纳米管的膜接触角为56.4°。在10psi的过膜压差条件下,纯水通量达到2089.07L/m2·h,显著增强了改性膜的纯水通量。含有羟基官能团碳纳米管的改性膜也可以适当降低改性膜表面的接触角,改善膜表面的湿润性,其改性膜的接触角为60.5°。综合膜所有性能,认为含有-COOH官能团的碳纳米管加入改性膜中,对改性膜各种性能的改善效果最好,此时PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs-COOH超滤膜的纯水通量达到2089.07L/m2·h。PVDF-g-PEGMA/PVDF/CNTs-COOH对BSA的等温吸附模型更符合Langmuir模型,动力学模型更符合拟一级动力学模型。
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