【摘 要】
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本学位论文主要针对以氧化钯和氧化锰修饰的二氧化铈纳米棒为催化剂的甲烷氯氧化催化体系开展了深入研究。并从催化剂性能、结构特征以及反应机理等方面进行探讨。
CeO2
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本学位论文主要针对以氧化钯和氧化锰修饰的二氧化铈纳米棒为催化剂的甲烷氯氧化催化体系开展了深入研究。并从催化剂性能、结构特征以及反应机理等方面进行探讨。
CeO2纳米棒是甲烷氯氧化制一氯甲烷的有效催化剂。对CeO2纳米棒的修饰可以进一步提高其催化性能，其中经贵金属Pd修饰制备的Pd/CeO2纳米棒可以显著提高CH3Cl选择性，而经Pd及MnOx共同修饰制备的Mn-Pd/CeO2纳米棒可以在保持较高的CH3Cl选择性的前提下提高CH4转化率。在10Mn-1Pd/CeO2纳米棒上甲烷转化率为33％时，CH3Cl选择性保持在72％。且经过100 h寿命测试，该催化剂上甲烷转化率稳定在31％，可获得74％的CH3Cl选择性，CH3Cl收率保持在22％以上。
针对甲烷氯氧化反应性能，研究发现在CeO2纳米棒上，Pd的加入主要是起到提高CH3Cl选择性的作用，MnOx的添加主要是有利于O2的活化从而达到提高CH4转化率的目的。通过H2-TPR表征发现，CeO2纳米棒负载Pd及MnOx后使CeO2表面Ce4+较容易还原为Ce3+。O2-TPD结果表明，在Mn-Pd/CeO2纳米棒上，MnOx的修饰有利于提高催化剂的氧活动性。另一方面，反应前后LEIS、XPS表征结果表明，在CeO2纳米棒上引入Pd和MnOx均能促进反应过程中Cl物种在催化剂表面的吸附，这可能是CeO2纳米棒负载Pd及MnOx后一氯甲烷选择性提高的一个主要原因。通过对产物Cl2的定量分析，我们推测，在甲烷氯氧化反应中产生的活性Cl物种有两种竞争的转化途径:(1)与反应物CH4生成产物CH3Cl、CH2Cl2等;(2)两个活性Cl物种结合生成Cl2。动力学研究表明，CeO2纳米棒经Pd和MnOx修饰后表观活化能发生变化。通过分析动力学数据，本文提出了可能的甲烷氯氧化反应机理，并得到了初步验证。
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