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现如今,新能源电动汽车的开发逐步加快,锂离子电池因其具有优异的电化学性能,被广泛应用在电动汽车上。负极材料是影响电池性能的关键因素之一,现已商业化的石墨负极材料,理论比容量只有372mAhg-1,已经无法满足新一代锂离子电池的要求。而硅能与锂形成理论比容量最高为4200mAhg-1的锂硅合金Li22Si5成为最具有吸引力和最被广泛研究的负极材料之一。但硅材料导电率低和在脱嵌锂过程中体积效应极大地限制了其实际应用,将硅材料纳米化和复合化是目前的主要研究方向。 石墨烯(G)独特的二维结构和显著的机械性能、突出的电子性能、良好的电导率以及较宽的电化学窗口等优异的物理化学性能在各领域引起广泛研究和关注,杂原子的取代掺杂能调控石墨烯物理化学性质,可表现出比纯石墨烯更优异的性能。本文以掺杂石墨烯为基础,分别通过水热反应法一步制备了掺杂石墨烯、掺杂石墨烯/纳米硅复合材料作为锂离子电池电极材料,并对其结构和性能进行了研究。 首先,以硫化钠为S源、尿素为N源制得单掺杂石墨烯(S-G、N-G)以及以硫脲为S、N源制得双掺杂石墨烯(SN-G)。单、双掺杂石墨烯都具有疏松多孔的3D结构和较强的机械性能,应用于锂离子负极材料无需添加粘结剂、导电剂。与单掺杂样品相比,SN-G样品的循环性能、库伦效率较好,比容量亦更高。SN-G在电流密度为200mA/g下,50次循环后容量保持在550 mAhg-1,库伦效率为94.26%。 其次,采用硫化钠、尿素作为掺杂剂兼还原剂,通过静电自组装一步获得三维硫、氮单掺杂石墨烯/纳米硅复合材料(S-G@Si、N-G@Si)和共掺杂石墨烯/纳米硅复合材料(SN-G@Si)。硫、氮共掺杂石墨烯与纳米硅的复合材料的电化学性能优于单掺杂材料,在电流密度400mA/g时,SN-G@Si材料首次放电比容量可达到2251mAhg-1,100次循环后比容量保持为1298mAhg-1,库伦效率可以达到99.68%。 最后,通过设计纳米硅与石墨烯之间的比例和选择不同硫氮源等条件来研究SN-G@Si电化学性能的变化规律。结果表明,硅与氧化石墨烯设计比例为2:1时,选用硫脲作为硫、氮源获得的SN-G@Si复合材料在电流密度为400mA/g,100次循环比容量保持为1522mAhg-1。