论文部分内容阅读
本文制备了以Fe-β分子筛为活性组分的整体式蜂窝状分子筛催化剂,考察了HNO3、S B粉的含量和水粉比对整体式蜂窝状分子筛催化剂的可塑度及机械强度的影响,由此确定最佳的成型条件并用于催化N2O分解反应。建立了三维整体式蜂窝状分子筛催化剂和反应器的数学模型,运用Fluent软件对反应过程进行了数值模拟。首先,以单因素实验法考察了HNO3、SB粉的含量和水粉比对整体式蜂窝状分子筛催化剂的可塑度及机械强度的影响。合适的成型原料比例是保证挤出具有较好流变性能的蜂窝状整体式催化剂的关键。只有在催化剂成型坯料可塑度R在0.177到0.473的范围内时,才能挤出成功。跟随着硝酸和水含量的不断提升,成型分子筛催化剂的机械强度提高到最大值,然后下降。虽然SB粉用量的增加,可使催化剂机械强度增加,但过多的SB粉可能导致沸石整料太干而难以挤压成型。其次,用正交实验的方法综合考察了HNO3、SB粉的含量和含水量对整体式蜂窝状分子筛催化剂的可塑度及机械强度的影响。在优先考虑催化剂机械强度时,制备整体式蜂窝状Fe-beta分子筛催化剂的最优合成条件为SB粉质量占干粉质量的40%,硝酸占干粉质量的8%,水粉比为0.6ml·g-1。再次,以单因素法考察了反应体积空速、催化剂孔径和笑气浓度对催化剂性能的影响。对于相同孔径的整体式催化剂,随着反应空速的不断增加,相同温度下的反应转化率逐渐下降；对于具有相同孔径的整体式催化剂,在相同反应体积空速以及温度下，随着笑气浓度的升高,反应转化率呈现出上升的趋势；在相同反应空速、笑气浓度和反应温度下,随着催化剂孔径的增大,反应转化率呈下降趋势。最后,利用Fluent软件对不同孔径的结构化的整体式催化剂固定床的流体动力学和传热性质进行详尽的模拟,计算其流场与温度场,并与棒状催化剂固定床的性能进行对比。随着催化剂孔径的不断减小,相同温度下N2O的转化率不断升高,N2O完全转化时的温度逐渐降低；在压降方面,棒状催化剂在相同的进口气速的条件下,要比整体式催化剂的压降高出两个数量级。温度分布方面,整体式分子筛催化剂中,温度逐渐上升；棒状催化剂反应器中,反应温度在纵向上急剧的提升