【摘 要】
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锂离子电池因其高能量密度、高寿命、成本低等优点在便携式电子电池技术中占据主导地位,并逐渐向大型储能设备方向应用。随着能源消耗的增加和电动汽车、储能电网等大型设备的发展,对先进储能技术日益增长的需求吸引了人们对锂离子电池的广泛研究。传统商用负极石墨材料理论容量仅为372m Ah g-1,以致于难以满足现有的电力电子设备对材料的能量密度的需求,因此开发新型高能量密度的负极材料具有重要意义。迄今为止,各
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锂离子电池因其高能量密度、高寿命、成本低等优点在便携式电子电池技术中占据主导地位,并逐渐向大型储能设备方向应用。随着能源消耗的增加和电动汽车、储能电网等大型设备的发展,对先进储能技术日益增长的需求吸引了人们对锂离子电池的广泛研究。传统商用负极石墨材料理论容量仅为372m Ah g-1,以致于难以满足现有的电力电子设备对材料的能量密度的需求,因此开发新型高能量密度的负极材料具有重要意义。迄今为止,各种具有较高比容量的负极材料被建议取代最广泛使用的石墨,其中,过渡金属磷化物因其能量密度高、热稳定性好、来源广泛而受到广泛关注。本论文选用过渡金属磷化物与碳纳米片复合材料用作锂离子电池负极,主要研究内容如下:（1）通过化学发泡法制备磷化钴/磷化镍与碳纳米片复合材料,该法工艺简单,成本低廉,少量前驱体便可发泡膨胀成大量泡沫状材料,可实现宏量制备。（2）借助研钵,将乙酸钴、植酸和L-半胱氨酸研磨均匀,利用化学发泡法,成功制备三维细胞状的Co P/C复合材料,其中乙酸钴既是金属源也是发泡剂,植酸为磷源,L-半胱氨酸起到碳源和N、S元素掺杂的作用。所得产物宏观下呈现碳泡沫形态,而电子显微镜下观察到的微观结构则为碳层包覆的Co P颗粒镶嵌在二维碳纳米片中,二维碳纳米片相互连接形成三维细胞状结构。实验结果显示,在热处理温度900℃条件下,氮元素原子掺杂含量为3.71 at%、硫元素原子掺杂含量为0.25 at%时,Co P/C复合材料具有最优异的电化学性能,在100 m A g-1电流密度下,首次放电比容量为2084.6 m Ah g-1,充电比容量1022.7 m Ah g-1,循环180次后,放电比容量仍有595.3 m Ah g-1。值得一提的是,在1000 m A g-1的大电流密度下,循环1000次后,其容量可保持在334.6 m Ah g-1,并且在整个循环过程中Co P/C电极材料都具有较高的稳定性和良好的储锂能力。（3）将乙二胺四乙酸、乙二醇、氨水、磷酸二氢铵、六水合氯化镍加入烧杯中磁力搅拌至呈均相溶液,再加入到油浴锅中恒温加热制备好Ni12P5/C发泡前驱体,然后在管式炉中热处理发泡、稳定固化成Ni12P5/C泡沫,成功合成二维Ni12P5/C片状结构,其中Ni12P5纳米颗粒均匀镶嵌在二维碳纳米片中。在此体系中,乙二胺四乙酸和乙二醇反应形成有机体系用作碳源,铵盐为化学发泡剂,在加热过程中释放NH3,并将加热后的粘稠液体吹成泡沫,磷酸二氢铵为磷源,六水合氯化镍既是金属源,也参与发泡过程催化碳的石墨化反应。该Ni12P5/C复合材料用作锂离子电池负极时,在100 m A g-1电流密度下,首次放电比容量为1216.3m Ah g-1,首次充电比容量为552.0 m Ah g-1,从第17次循环开始,该电池的容量开始上升,循环400次后,材料的容量基本恢复到了第2次的可逆放电容量,达到607 m Ah g-1。并且从第2次循环开始,其库伦效率基本保持在100%左右,稳定的循环性能可归功于多孔片状结构有利于缓冲锂离子嵌入脱出过程的体积膨胀,而后期容量回升则是材料活化、电极极化程度降低以及电荷转移阻抗的降低等原因所致。
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